NONEQUILIBRIUM NUCLEAR SPIN STATES OF ETHYLENE DURING ACETYLENE HYDROGENATION WITH PARAHYDROGEN OVER IMMOBILIZED IRIDIUM COMPLEXES

I. V. Skovpin; Сковпин И. В.; S. V. Sviyazov; Свиязов С. В.; D. B. Burueva; Буруева Д. Б.; L. M. Kovtunova; Ковтунова Л. М.; A. V. Nartova; Нартова А. В.; R. I. Kvon; Квон Р. И.; V. I. Bukhtiyarov; Бухтияров В. И.; I. V. Koptyug; Коптюг И. В.

doi:10.31857/S2686953522600933

Неравновесные состояния ядерных спинов этилена при гидрировании ацетилена параводородом на иммобилизованных комплексах иридия

Авторы: Сковпин И.В.¹, Свиязов С.В.¹^,2, Буруева Д.Б.¹, Ковтунова Л.М.¹^,3, Нартова А.В.³, Квон Р.И.³, Бухтияров В.И.³, Коптюг И.В.¹
Учреждения:
1. Международный томографический центр Сибирского отделения Российской академии наук
2. Новосибирский государственный университет
3. Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук
Выпуск: Том 512, № 1 (2023)
Страницы: 120-129
Раздел: ФИЗИЧЕСКАЯ ХИМИЯ
URL: https://journals.rcsi.science/2686-9535/article/view/247191
DOI: https://doi.org/10.31857/S2686953522600933
EDN: https://elibrary.ru/HPUROO
ID: 247191

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ
Доступ закрыт

Доступ предоставлен
Доступ закрыт

Только для подписчиков

Аннотация
Об авторах
Список литературы
Дополнительные файлы
Статистика

Аннотация

В работе получены и охарактеризованы методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии иммобилизованные комплексы родия и иридия. Впервые удалось зарегистрировать гиперполяризованный ¹³С-этилен непосредственно в газовой фазе в реакции гидрирования параводородом ацетилена с природным содержанием изотопа ¹³С на иммобилизованных комплексах иридия. Анализ формы линий поляризованного ¹³С‑этилена однозначно указывает на то, что присоединение водорода к тройной связи ацетилена на иридиевых иммобилизованных комплексах протекает стереоселективно по пути син-присоединения. Показано, что реакция селективного гидрирования ацетилена параводородом на иммобилизованных комплексах иридия является эффективным химическим способом обогащения ядерных спиновых изомеров этилена.

Ключевые слова

гиперполяризация, параводород, индуцированная параводородом поляризация ядер, ЯМР, гетерогенный катализ, иммобилизованные комплексы, РФЭС, селективное гидрирование, этилен

Список литературы

Bos A.N.R., Westerterp K.R. // Chem. Eng. Process. Process Intensif. 1993. V. 32. P. 1–7. https://doi.org/10.1016/0255-2701(93)87001-B
Zhivonitko V.V., Kovtunov K.V., Chapovsky P.L., Kop-tyug I.V. // Angew. Chem. Int. Ed. 2013. V. 52. P. 13251–13255. https://doi.org/10.1002/anie.201307389
Chapovsky P.L., Zhivonitko V.V., Koptyug I.V. // J. Phys. Chem. A. 2013. V. 117. P. 9673–9683. https://doi.org/10.1021/jp312322f
Гельмуханов Ф.Х., Шалагин А.М. // Письма в ЖЭТФ. 1979. V. 29. P. 773–776.
Sun Z.-D., Takagi K., Matsushima F. // Science. 2005. V. 310. P. 1938–1941. https://doi.org/10.1126/science.1120037
Eills J., Budker D., Cavagnero S., Chekmenev E.Y., Elliott S.J., Jannin S., Lesage A., Matysik J., Meersmann T., Prisner T., Reimer J.A., Yang H., Koptyug I.V. // Chem. Rev. 2023. V. 123. P. 1417–1551. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.2c00534
Ковтунов К.В., Буруева Д.Б., Свиязов С.В., Сальников О.Г., Гудсон Б.М., Чекменев Э.Ю., Коптюг И.В. // Изв. АН. Сер. Хим. 2021. V. 12. P. 2382–2389.
Покочуева Е.В., Святова А.И., Буруева Д.Б., Коптюг И.В. // Изв. АН. Сер. Хим. 2023. V. 1. P. 1–19.
Duckett S.B., Mewis R.E. // Acc. Chem. Res. 2012. V. 45 P. 1247–1257. https://doi.org/10.1021/ar2003094
Koptyug I.V., Kovtunov K.V., Burt S.R., Anwar M.S., Hilty C., Han S.-I., Pines A., Sagdeev R.Z. // J. Am. Chem. Soc. 2007. V. 129. P. 5580–5586. https://doi.org/10.1021/ja068653o
Kovtunov K.V., Beck I.E., Bukhtiyarov V.I., Koptyug I.V. // Angew. Chem. Int. Ed. 2008. V. 47. P. 1492–1495. https://doi.org/10.1002/anie.200704881
Kovtunov K.V., Zhivonitko V.V., Skovpin I.V., Barskiy D.A., Koptyug I.V. // Top. Curr. Chem. 2013. V. 338. P. 123–180. https://doi.org/10.1007/128_2012_371
Pokochueva E.V., Burueva D.B., Kovtunova L.M., Bukhtiyarov A.V., Gladky A.Yu., Kovtunov K.V., Koptyug I.V., Bukhtiyarov V.I. // Faraday Discuss. 2021. V. 229. P. 161–175. https://doi.org/10.1039/C9FD00138G
Burueva D.B., Kovtunov K.V., Bukhtiyarov A.V., Barskiy D.A., Prosvirin I.P., Mashkovsky I.S., Baeva G.N., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu., Koptyug I.V. // Chem. Eur. J. 2018. V. 24. P. 2547–2553. https://doi.org/10.1002/chem.201705644
Zhao E.W., Maligal-Ganesh R., Xiao C., Goh T.-W., Qi Z., Pei Y., Hagelin-Weaver H.E., Huang W., Bowers C.R. // Angew. Chem. Int. Ed. 2017. V. 56. P. 3925–3929. https://doi.org/10.1002/anie.201701314
Corma A., Salnikov O.G., Barskiy D.A., Kovtunov K.V., Koptyug I.V. // Chem. Eur. J. 2015. V. 21. P. 7012–7015. https://doi.org/10.1002/chem.201406664
Skovpin I.V., Zhivonitko V.V., Koptyug I.V. // Appl. Magn. Reson. 2011. V. 41. P. 393–410. https://doi.org/10.1007/s00723-011-0255-z
Skovpin I.V., Zhivonitko V.V., Kaptein R., Koptyug I.V. // Appl. Magn. Reson. 2013. V. 44. P. 289–300. https://doi.org/10.1007/s00723-012-0419-5
Skovpin I.V., Zhivonitko V.V., Prosvirin I.P., Khabibulin D.F., Koptyug I.V. // Z. Phys. Chem. 2017. V. 231. P. 575–592. https://doi.org/10.1515/zpch-2016-0824
Skovpin I.V., Kovtunova L.M., Nartova A.V., Kvon R.I., Bukhtiyarov V.I., Koptyug I.V. // Catal. Sci. Technol. 2022. V. 12. P. 3247–3253. https://doi.org/10.1039/D1CY02258J
Crabtree R.H., Morris G.E. // J. Organomet. Chem. 1977. V. 135. P. 395–403. https://doi.org/10.1016/S0022-328X(00)88091-2
Yamada T., Matsuo T., Ogawa A., Ichikawa T., Kobayashi Y., Masuda H., Miyamoto R., Bai H., Meguro K., Sawama Y., Monguchi Y., Sajiki H. // Org. Process Res. Dev. 2018. V. 23. P. 462–469. https://doi.org/10.1021/acs.oprd.8b00291
Huang L., Ang T.P., Wang Z., Tan J., Chen J., Wong P.K. // Inorg. Chem. 2011. V. 50. P. 2094–2111. https://doi.org/10.1021/ic100824e
Crudden C.M., Sateesh M., Lewis R. // J. Am. Chem. Soc. 2005. V. 127. P. 10045–10050. https://doi.org/10.1021/ja0430954
Holsboer F., Beck W., Bartunik H.D. // J. Chem. Soc., Dalt. Trans. 1973. P. 1828–1829. https://doi.org/10.1039/DT9730001828
Fernando N.K., Cairns A.B., Murray C.A., Thompson A.L., Dickerson J.L., Garman E.F., Ahmed N., Ratcliff L.E., Regoutz A. // J. Phys. Chem. A. 2021. V. 125. P. 7473–7488. https://doi.org/10.1021/acs.jpca.1c05759
Bowers C.R., Weitekamp D.P. // J. Am. Chem. Soc. 1987. V. 109. P. 5541–5542. https://doi.org/10.1021/ja00252a049
Salnikov O.G., Kovtunov K.V., Barskiy D.A., Khudorozhkov A.K., Inozemtseva E.A., Prosvirin I.P., Bukhtiya-rov V.I., Koptyug I.V. // ACS Catal. 2014. V. 4. P. 2022–2028. https://doi.org/10.1021/cs500426a
Giordano G., Crabtree R.H., Heintz R.M., Forster D., Morris D.E. Di-μ-chloro-bis(η4-1,5-cyclooctadlene) dirhodium (I). In: Inorganic syntheses. V. 19. Shri-ver D.F. (Ed.). John Wiley & Sons, 1979. P. 218–220. https://doi.org/10.1002/9780470132500.ch50
Moulder J.F., Stickle W.F., Sobol P.E., Bomben K.D. Handbook of X-ray photoelectron spectroscopy. 2nd edn. Perkin-Elmer Corp., Eden Priarie, MN, USA, 1992.
XPSPEAK, свободно распространяемое программное обеспечение для анализа спектров РФЭС // http://xpspeak.software.informer.com/4.1/ (ссылка активна на 27.12.2022).
Квон Р.И., Нартова АВ., Ковтунова Л.М., Бухтияров В.И. // Журн. структ. хим. 2023. V. 64. P. 106142. https://doi.org/10.26902/JSC_id106142