Динамика филаментации СВЧ-разряда в азоте при высоком давлении

Abstract

В работе в рамках численных расчетов представлена динамика филаментации импульсного СВЧ-разряда в азоте, генерируемого в пучности стоячей электромагнитной волны при давлении 100 Торр. Представлены результаты динамики основных параметров плазмы: концентрации заряженных и возбужденных частиц, температуры газа, колебательной температуры азота.

Full Text

Введение

Неравновесная газоразрядная плазма, генерируемая микроволновым излучением в атомарных и молекулярных газах при различных давлениях, является актуальной для многих приложений. Микроволновые разряды используются в качестве источника активных частиц в плазмохимическом синтезе [1–5], в стерилизации и плазменной биомедицине [6–9], в решении ряда экологических проблем [10], в задачах аналитической химии [11, 12]. Одним из актуальных направлений экспериментальных исследований является использование безэлектродных микроволновых разрядов в ракетных двигателях [13], плазменных двигателях [14] и аэродинамических приложениях [15–20].

Несмотря на постоянный интерес исследователей и значительный прогресс в исследовании микроволновых разрядов остается много открытых проблем, одной из которых является самосогласованное описание динамики перехода из диффузного в филаментированную форму СВЧ-разряда. В зависимости от этих режимов разрядов наблюдается различное поведение разряда со сверхвысокочастотной электромагнитной волной.

На сегодняшний день моделирование СВЧ-разряда основано, как правило, на гидродинамическом описании плазмы. При этом используется два варианта его реализации. Первый вариант основан на учете подробной кинетики элементарных процессов [21–24]. В этом случае модели формулируются в одномерной постановке. Учитывается уравнение Гельмгольца, описывающее плоскую электромагнитную (ЭМ) волну, и система гидродинамических уравнений для каждой компоненты газоразрядной плазмы. Такого подхода достаточно для изучения газового разряда в относительно узкой области за короткий промежуток времени [21–24].

В случае, когда необходимо воспроизвести плазменные структуры рассматриваются двумерные и трехмерные модели, основанные на системе уравнений Максвелла или уравнении Гельмгольца, уравнении амбиполярной диффузии, а также уравнении баланса энергии для тяжелой компоненты плазмы и системе уравнений Навье–Стокса [25–30]. Такой подход позволяет воспроизвести динамику филаментов, полученных в экспериментах. Однако состав плазмы и основные каналы нагрева газа в области формирования разряда не удается исследовать.

Очевидно, что при конструировании плазмохимический реакторов, плазмодинамических актуаторов и других плазменных приборов и устройств необходимо учитывать детальную кинетику элементарных процессов в плазме, двумерный (или трехмерный) характер формирования плазмоида, а также теплофизические и газодинамические процесса в области образования разряда.

Представленная работа является развитием предыдущих работ [30–32] в этом направлении и посвящена исследованию динамики перехода из диффузной формы в филаментированную форму СВЧ-разряда в азоте при высоком давлении.

Описание модели

В общем случае для описания СВЧ-разряда необходимо решать уравнения Максвелла. Поскольку СВЧ-электромагнитное поле колеблется быстрее, чем изменяются диэлектрические свойства плазмы, можно воспользоваться упрощающим предположением. Электрическое поле, изменяющееся во времени, может быть записано в виде E(r)exp(iωt), где r – пространственная координата, и тогда уравнения Максвелла сводятся к одному комплексному уравнению для электрического поля E(r) ≡ E волны (уравнение типа Гельмгольца)

$\nabla \times ({\mu }_r^{-1}\nabla \times E)-({\omega }^2\epsilon {\epsilon }_r-i\omega \sigma )E=0.$ (1)

где

$\sigma =\frac{e^2{n}_e}{m_e\left({\nu }_{el}+i\omega \right)}.$ (2)

Здесь s — электропроводность плазмы, n_el – частота упругих столкновений электронов с нейтральными частицами; f = ω/(2p) – микроволновая частота; m_r – магнитная проницаемость среды; e_r – диэлектрическая проницаемость среды; ω_pe = (e²n_e/e₀m_e)^1/2 – плазменная частота.

Для рассматриваемой расчетной области, в которой формируется разряд относительная диэлектрическая проницаемость равна единице, а плотность тока плазмы может быть выражена следующим образом:

J = sE. (3)

Решение уравнения (3) с соответствующими граничными условиями позволяет рассчитать мощность, передаваемую от электромагнитного поля электронам:

$Q_{rh}=\frac{1}{2}\mathrm{Re}(J\cdot E_{}^{*}).$ (4)

В уравнении (3), Re обозначает действительную часть соответствующего выражения, а E^* является комплексно-сопряженной величиной E.

Для определения пространственно-временных характеристик СВЧ-разряда запишем расширенную гидродинамическую модель. Модель включает k уравнений химической кинетики для концентраций n_k всех сортов частиц (нейтральных, возбужденных частиц, электронов и ионов), уравнение для плотности энергии электронов n_e, уравнение Пуассона для самосогласованного электрического поля E_s в плазме, который, в свою очередь, связан с электрическим потенциалом φ:

$\frac{\partial n_k}{\partial t}+\nabla \cdot {\Gamma }_k+\left(u\cdot \nabla \right)n_k=S_k,$ (5)

$\begin{array}{c}\frac{\partial n_{\epsilon }}{\partial t}+\nabla \cdot Q_{\epsilon }+\left(u\cdot \nabla \right)n_{\epsilon }=\\ =-e{E}_s{\cdot }_e+Q_{rh}-Q_{el}-Q_{in}-Q_{eV},\end{array}$ (6)

$\Delta \phi =-\frac{q_e}{{\epsilon }_0}\left(\sum _{k=1}^N{z}_k{n}_k-n_e\right), E_s=-\nabla \phi .$  (7)

Первое и второе слагаемые в правой части уравнения (6) соответствуют Джоулеву нагреву в самосогласованном электрическом поле в плазме -eE_s · Г_e и Джоулеву нагреву во внешнем СВЧ-электромагнитном поле, который по сути представляет собой мощность передаваемую от СВЧ-волны электронам Q_rh. Остальные переменные подробно описаны в работе [31].

Для описания газодинамических эффектов и нагрева газа модель дополняется уравнениями Навье–Стокса, уравнением баланса энергии для тяжелых частиц плазмы и уравнением релаксации колебательной энергии молекул азота:

$\begin{array}{c}\frac{\partial \left(\rho h_h\right)}{\partial t}+\nabla \cdot \left(\rho h_{h}u\right)-\nabla \cdot \left(\Lambda \nabla T+\sum _k{h}_k{\Gamma }_k\right)-\\ -\frac{\partial p}{\partial t}-\widehat{\widehat{\widehat{\tau }}}:\nabla u=Q_{el}+Q_{electronic}+Q_{rec}+Q_{VT},\end{array}$ (8)

$\frac{\partial E_v}{\partial t}+\nabla \cdot \left(E_{v}u\right)=Q_{eV}-Q_{VT},$ (9)

$\frac{\partial \rho }{\partial t}+\nabla \cdot \left(\rho u\right)=\mathrm{0,}$ 

$\frac{\partial \left(\rho u\right)}{\partial t}+\left(\rho u\cdot \nabla \right)u=-\nabla p+\nabla \cdot \widehat{\widehat{\widehat{\tau }}},$  (10)

$\hat{\widehat{\tau }}=\mu \left(\nabla u+{(\nabla u)}^T\right)-\frac{2}{3}\mu \left(\nabla \cdot u\right)\hat{\widehat{I}}.$  (11)

Здесь r и p – плотность и давление газа соответственно, u – скорость газа, E_v – удельная энергия колебаний, m – коэффициент вязкости, L – коэффициент поступательной теплопроводности. Удельная энтальпия h_h поступательных и вращательных степеней свободы тяжелых частиц связана с энтальпиями частиц h_h = S_kY_kh_k, где Y_k – массовая доля k-й частицы, h_k = ∫C ^*_p,kdT, где $C_{p,k}^{*}=C_{p,k}^{}-\left(d{E}_v/dT\right)$ – удельная теплоемкость при постоянном давлении для k-й частицы без учета вклада колебательных степеней свободы. Слагаемое S_kh_kГ_k в уравнении (8) соответствует потоку энтальпии, обусловленному диффузией. Энергообразование связано с рекомбинационными реакциями Q_rec = S_rece_recR_rec, скорость и коэффициент которых зависят от молекулярного иона; Q_electronic = S_l e_l R_l – доля энергии, которая передается нагрев нейтральных частиц в результате диссоциации N₂ электронным ударом и тушения электронно-возбужденных молекул азота [31]. Последние слагаемые в уравнениях (8) и (9) описывают VT-релаксацию (колебательно-поступательную) и рассчитываются с использованием подхода Ландау–Теллера, Q_VT = (E_v – E_v0)/t_VT, где E_v0 – локальная равновесная колебательная энергия, t_VT – время VT-релаксации при столкновениях колебательно возбужденных молекул N₂(v) с молекулами и атомами. Полный набор элементарных процессов в азоте включал реакции с участием следующих сортов частиц: N₂, N, N₂(A), N₂(B), N₂(C), N₂(a1), N(d), N(p), N⁺, N₂⁺, N₄⁺. Более подробно, набор представлен в работе [31].

Геометрия расчетной области и граничные условия

На практике представляет интерес исследование деталей формирования и динамики одиночного микроволнового плазмоида, его вытягивание вдоль электрического поля в плазменных приборах и устройствах. В связи с эти рассмотрим модельную задачу. Для этого сформулированные уравнения (1)–(11) для описания микроволнового разряда будем решать для геометрии, представленной на рис. 1.

Рис. 1. Двумерная расчетная область, для описания динамики плазмоида в пучности стоячей электромагнитной волны.

Размер области моделирования составляет 0.4ë × 2ë. Чтобы в расчетной области сформировался один плазмоид, мы рассмотрим две падающие идентичные линейно поляризованные волны с обеих сторон двумерной прямоугольной области моделирования в противоположных направлениях для формирования стоячей волны. Другими словами, на верхней и нижней горизонтальной границах расчетной области ставились следующие граничные условия

${\left.n\times \tilde{E}\right|}_{y,z=0}={\left.n\times \tilde{E}\right|}_{y,z=2\lambda }=n\times {\tilde{E}}_0,$  (12)

При этом предполагается, что волна распространяется через открытые вертикальные границы расчетной области без отражения, поэтому там было наложено условие рассеяния второго порядка

$n\times \left(\nabla \times E\right)-ikn\times \left(E\times n\right)-\frac{1}{2ik}\nabla \times \left(nn\cdot \left(E\times n\right)\right)=0.$  (13)

В этой конфигурации расчетной области и падающих волн в стоячей волне есть только одна пучность. В работе предполагалось, что с обеих длинных сторон расчетной области падают электромагнитные волны с амплитудой E₀ = 1.7 кВ/см и частотой 9.6 ГГц, то есть максимальное среднеквадратичное значение поля стоячей волны составляет 5.4 кВ/см, что превышает значение критического поля при данных условиях в азоте.

Остальные граничные условия записывались в следующем виде

$\begin{array}{c}{\left.n\cdot {\Gamma }_e\right|}_{y,z=0}={\left.n\cdot {\Gamma }_e\right|}_{y,z=0.4\lambda }={\left.n\cdot {\Gamma }_e\right|}_{y=\mathrm{0,}z}=\\ ={\left.n\cdot {\Gamma }_e\right|}_{y=\mathrm{0,}z}={\left.n\cdot {\Gamma }_e\right|}_{y=2\lambda ,z}={\upsilon }_{eth}{n}_e/\mathrm{4,}\end{array}$ (14)

$\begin{array}{c}{\left.n\cdot {\Gamma }_k\right|}_{y,z=0}={\left.n\cdot {\Gamma }_k\right|}_{y,z=0.4\lambda }={\left.n\cdot {\Gamma }_k\right|}_{y=\mathrm{0,}z}=\\ ={\left.n\cdot {\Gamma }_k\right|}_{y=\mathrm{0,}z}={\left.n\cdot {\Gamma }_k\right|}_{y=2\lambda ,z}={\upsilon }_{kth}{n}_k/\mathrm{4,}\end{array}$ (15)

$\begin{array}{c}{\left.n\cdot Q_e\right|}_{y,z=0}={\left.n\cdot Q_e\right|}_{y,z=0.4\lambda }={\left.n\cdot Q_e\right|}_{y=\mathrm{0,}z}=\\ ={\left.n\cdot Q_e\right|}_{y=\mathrm{0,}z}={\left.n\cdot Q_e\right|}_{y=2\lambda ,z}={\upsilon }_{eth}{n}_e/\mathrm{4,}\end{array}$ (16)

${\left.\phi \right|}_{y,z=0}={\left.\phi \right|}_{y,z=0.4\lambda }=\mathrm{0,}{\left.n\cdot D\right|}_{y=\mathrm{0,}z}={\left.n\cdot D\right|}_{y=2\lambda ,z}=\mathrm{0,}$ (17)

${\left.T\right|}_{y,z=0}={\left.T\right|}_{y,z=0.4\lambda }={\left.T\right|}_{y=\mathrm{0,}z}={\left.T\right|}_{y=2\lambda ,z}=T_0,$ (18)

${\left.T_v\right|}_{y,z=0}={\left.T_v\right|}_{y,z=0.4\lambda }={\left.T_v\right|}_{y=\mathrm{0,}z}={\left.T_v\right|}_{y=2\lambda ,z}=T_0,$ (19)

${\left.u\right|}_{y,z=0}={\left.u\right|}_{y,z=0.4\lambda }=\mathrm{0,}$

$\begin{array}{l}{\left.\left(\mu \left(\nabla u+{\left(\nabla u\right)}^T\right)-p\widehat{I}\right)n\right|}_{y=\mathrm{0,}z}=\mathrm{0,}\\ {\left.\left(\mu \left(\nabla u+{\left(\nabla u\right)}^T\right)-p\widehat{I}\right)n\right|}_{y=2\lambda ,z}=0.\end{array}$ (20)

Здесь $v_{eth}=\sqrt{8k_B{T}_e/\pi m_e}$ и $v_{kth}=\sqrt{8k_B{T}_k/\pi M_k}$ – средние тепловые скорости электронов и атомов азота соответственно (T в эВ). В качестве начальных условий предполагалось, однородное распределение концентрации электронов, ионов и возбужденных частиц со значением, равным 10⁵ m^-3. Начальные плотности положительных ионов устанавливаются в соответствии с балансом заряда и процессами преобразования заряженных частиц в активной фазе и фазе послесвечения:

$\left[{\text{N}}_2^{+}\right]=0.99n_e, \left[{\text{N}}_3^{+}\right]=(1/3)\left[{\text{N}}_2^{+}\right], \left[{\text{N}}_4^{+}\right]=(1/3)\left[{\text{N}}_2^{+}\right], \left[{\text{N}}^{+}\right]=(1/3)\left[{\text{N}}_2^{+}\right].$     (21)

Начальные значения электронной, колебательной и газовой температур устанавливались равными 293 К.

Следует подчеркнуть, что уравнение (1) решается в частотном диапазоне, а уравнения (5)–(11) решались во временном представлении. При этом параметры, входящие в уравнения (5)–(11), предполагаются усредненными за один период СВЧ-поля.

Результаты численных расчетов

Численные расчеты были проводились в коммерческом лицензионном пакете Comsol Multiphysics в базовом модуле методом конечных элементов. Дискретизация расчетной области проводилась с помощью треугольной сетки. Для наилучшего разрешения градиентов концентрации заряженных и возбужденных частиц размеры ячейки выбирались не более l/100.

Перейдем к результатам численных расчетов. Так, на рис. 2, 3 представлены распределения концентрации электронов, среднеквадратичного значения напряженности электрического поля, а также температуры газа и колебательной температуры азота в расчетной области в различные моменты времени при давлении азота 100 Торр и частоте СВЧ поля 9.6 ГГц.

Рис. 2. Пространственные распределения концентрации электронов (слева) и среднеквадратичного значения напряженности электрического поля (справа) в различные моменты времени.

Рис. 3. Пространственные распределения температуры газа (слева) и колебательной температуры азота (справа) в различные моменты времени.

Видно, что максимум напряженности электрического поля наблюдается в центральной области и составляет 5.4 кВ/см. К моменту времени t = 2 мкс концентрация электронов достигает значения 10²⁰ м^-3. При этом значении плазмоид начинает искажать внешнее электрическое поле.

К моменту времени t = 3–5 мкс плазмоид вытягивается до длины, равной ~2 см. Наблюдается диффузная форма разряда. Температура азота при этом увеличивается до 588 K. Колебательная температура азота увеличивается до 1345 К. С момента времени 5 мкс и далее концентрация электронов начинает стягиваться к центру плазмоида и к моменту времени 7 мкс СВЧ-разряд из диффузной формы переход в контрагированную. Максимальное значение концентрации электронов достигает значения 4.5 · 10²⁰ м^-3 в момент времени t = 10 мкс. В этом режиме внешнее электрическое поле уже не проникает в СВЧ-плазмоид. При этом в контрагированном режиме наблюдается интенсивный нагрев газа в области разряда. К моменту времени t = 15 мкс наблюдается некоторое снижение концентрации электронов до значения 2.6 · 10²⁰ м^-3. Температура газа увеличивается до 2160 К, а колебательная температура азота до 3070 К.

На рис. 4 представлены пространственные распределения различных сортов ионов в момент времени t = 15 мкс. Видно, что доминирующим сортом ионов является атомарный ион N⁺. Максимальные значения концентраций ионов N₂⁺, N₃⁺ и N₄⁺ наблюдаются на концах плазмоида, вытянутого вдоль колеблющегося вектора напряженности электрического поля.

Рис. 4. Пространственные распределения различных сортов ионов в момент времени t = 15 мкс.

На рис. 5 представлены пространственные распределения концентраций различных сортов возбужденных частиц.

Рис. 5. Пространственные распределения концентраций различных сортов возбужденных частиц в момент времени t = 15 мкс.

Видно, что в контрагированном режиме концентрации возбужденных частиц N₂(A), N₂(a1), N(d), N(p) принимают близкие значения. При этом максимумы N₂(A) и N₂(a1) наблюдаются на полюсах плазмоида, а максимумы N(d) и N(p) наблюдаются на периферии плазмоида.

На рис. 6 представлена динамика изменения концентраций заряженных и возбужденных частиц в центре плазмоида в различные моменты времени. Видно, что резкий рост концентраций заряженных и возбужденных частиц наблюдается до момента времени 2 мкс. Происходит, так называемый СВЧ-пробой. Далее концентрация заряженных частиц до момента времени 4 мкс слабо падает. Происходит вытягивает плазмоида. При этом он имеет диффузную форму.

Рис. 6. Динамика изменения концентраций заряженных и возбужденных частиц в центре плазмоида в различные моменты времени.

С времени 5 мкс момента концентрация заряженных и возбужденных частиц начинает увеличиваться и к моменту времени 9–10 мкс достигает максимальных значений. СВЧ-разряд из диффузной формы переходит в контрагированную. При этом переходе наблюдается смена плазмообразующего иона с N₄⁺ на N⁺.

Увеличивается и концентрация возбужденных атомарных частиц азота. Это обусловлено увеличением температуры газа и возрастанием роли электронной диссоциации. В контрагированном режиме внешнее электрическое поле не проникает в центр плазмоида. Наблюдается некоторое снижение концентраций заряженных и возбужденных частиц.

Отметим, что что основными каналами рождения электронов на малых временах (до 2 мкс) является ударная ионизация, а на временах больших 2 мкс являются реакции ассоциативной ионизации. Основным каналом стока электронов, является реакция рекомбинации при участии ионного комплекса N₄⁺.

В диффузном режиме горения СВЧ-разряда в момент времени 3 мкс рождение электронов преобладает во всей разрядной области над объемной рекомбинацией. Однако в филаментированном (или контрагированном) режиме в момент времени 14 мкс рождение электронов преобладает лишь в узкой части посередине разрядной области, тогда как в остальной части преобладает объемная рекомбинация. Это связано с тем, что с увеличением времени, происходит неравномерный разогрев газа с максимумом в центре разрядной области, который приводит к вытеснению нейтральных частиц азота к периферии. Это приводит к росту приведенного значения напряженности электрического поля в приосевых областях и его резком уменьшении при движении к периферии разряда. Поскольку скорость ионизации экспоненциально зависит от величины E/N, то уже незначительное увеличение этого параметра на оси плазмоида приводит к сильному стягиванию зоны ионизации. С другой стороны, рост концентрации электронов приводит к увеличению межэлектронных столкновений и как следствие к максвеллизации функции распределения электронов на оси СВЧ-плазмоида. Это в свою очередь также приводит к увеличению степени ионизации на оси плазмоида и его стягиванию в узкий филамент.

При этом гибель электронов в результате объемной рекомбинации начинает доминировать на периферии разряда. Таким образом, основным механизмом перехода из диффузной формы в филаментированную является ионизационно-перегревая неустойчивость.

Заключение

В работе сформулирована самосогласованная физико-математическая модель СВЧ-разряда, описывающая его динамику в пучности стоячей электромагнитной волны. Модель учитывает достаточно подробную кинетику элементарных процессов, теплофизически и газодинамические процессы в области формирования разряда, а также двумерных характер формирования плазмоида. Результаты численных расчетов для разряда в азоте при давлении 100 Торр продемонстрировали динамику СВЧ-пробоя, вытягивания микроволнового плазмоида и его переход из диффузной в контрагированную форму. Представлена динамика изменения концентрации заряженных и возбужденных частиц плазмы при смене режима горения разряда.

Сформулированная модель и полученные численные результаты могут быть полезным инструментом при создании реальных плазменных устройств, таких как плазмохимические реакторы для синтеза различных типов наноструктур, плазмодинамических актуаторов для управления обтеканием тем в сверхзвуковых потоках и в качестве источника ионов в современных масс-спектрометрах.

Источники финансирования

Исследование выполнено за счет гранта Российского научного фонда № 23-21-00276, https://rscf.ru/project/23-21-00276/.