Палладий, нанесенный на гидротермально модифицированный оксид алюминия: физико-химические и каталитические свойства

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

Синтезирован палладиевый катализатор корочкового типа с иcпользованием в качестве носителя гидротермально модифицированного гранулированного оксида алюминия. Катализатор охарактеризован следующими методами: механическая прочность гранул на раздавливание, низкотемпературная адсорбция–десорбция азота, атомно-эмиссионная спектроскопия, конфокальная лазерная сканирующая микроскопия, энергодисперсионная спектроскопия, термопрограммируемое восстановление водородом. Проведена оценка активности катализатора в реакциях гидрирования двойной связи моноолефинов (этилен, гексен-1, α-метилстирол) в интервале температур 28–270°С, гидрирования ароматического кольца (α-метилстирол) в интервале температур 170–270°С, дегидратации третичного спирта (трет-бутанол) в интервале температур 100–200°С. Установлено наличие у катализатора бифункциональной активности: гидрирующей и дегидратирующей.

Full Text

Restricted Access

About the authors

Дамир Ильшатович Ягудин

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Author for correspondence.
Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0009-0001-7591-8540
Russian Federation, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Эрнест Александрович Каралин

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0000-0002-4718-8608

д.т.н.

Russian Federation, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Максим Александрович Бочков

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0009-0000-6433-3566
Russian Federation, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Галина Геннадьевна Елиманова

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0000-0002-0328-8164

к.х.н.

Russian Federation, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Харлампий Эвклидович Харлампиди

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0000-0003-3157-873X

д.х.н.

Russian Federation, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

References

  1. Kwak B.-S., Kim T.-J., Lee S.-I. Hydrogenolysis of α-methylbenzyl alcohol over bifunctional catalysts // Appl. Catal. A. 2003. V. 238. P. 141–148. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(02)00347-2
  2. Опаркин А. В., Каралин Э. А., Муртазин Н. Ф., Харлампиди Х. Э. Переработка диметилфенилкарбинола в рамках технологии CHPO // Вестн. Технол. ун-та. 2015. Т. 18. № 10. С. 118–120. https://www.elibrary.ru/ucbpgp
  3. Ягудин Д. И., Каралин Э. А., Елкин Н. С., Бочков М. А., Елиманова Г. Г., Харлампиди Х. Э. Возможные направления образования побочных продуктов на стадии эпоксидирования в кумольной технологии получения оксида пропилена // Вестн. Технол. ун-та. 2023. Т. 26. № 12. С. 78–84. https://www.elibrary.ru/ornbbq
  4. Альмяшева О. В., Корыткова Э. Н., Маслов А. В., Гусаров В. В. Получение нанокристаллов оксида алюминия в гидротермальных условиях // Неорган. материалы. 2005. Т. 41. № 5. С. 540–547. https://www.elibrary.ru/hshfnt [Alʹmyasheva O. V., Korytkova E. N., Maslov A. V., Gusarov V. V. Preparation of nanocrystalline alumina under hydrothermal conditions // Inorg. Mater. 2005. V. 41. N 5. P. 460–467. https://doi.org/10.1007/s10789-005-0152-7].
  5. Mironenko R. M., Belskaya O. B., Talsi V. P., Gulyaeva T. I., Kazakov M. O., Nizovskii A. I., Kalinkin A. V., Bukhtiyarov V. I., Lavrenov A. V., Likholobov V. A. Effect of γ-Al2O3 hydrothermal treatment on the formation and properties of platinum sites in Pt/γ-Al2O3 catalysts // Appl. Catal. A. 2014. V. 469. P. 472–482. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2013.10.027
  6. Jiajie H., Jean-Philippe T., Brent H. S. Improving hydrothermal stability of supported metal catalysts for biomass conversions: A review // ACS Catal. 2021. V. 11. N 9. P. 5248–5270. https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00197
  7. Пат. РФ 2705589 (опубл. 2019). Способ получения катализатора для жидкофазного гидрирования смесей, содержащих карбонильные и гидроксильные производные ароматических углеводородов.
  8. Пат. РФ 2817112 (опубл. 2024). Способ получения носителя на основе оксида алюминия с регулируемой удельной поверхностью.
  9. Столяров И. П., Демина Л. И., Черкашина Н. В. Препаративный синтез ацетата палладия(II): реакции, промежуточные и побочные продукты // Журн. неорган. химии. 2011. Т. 56. № 10. С. 1611–1616. https://www.elibrary.ru/ofrlhp [Stolyarov I. P., Demina L. I., Cherkashina N. V. Preparative synthesis of palladium(II) acetate: Reactions, intermediates, and by-products // Russ. J. Inorg. Chem. 2011. V. 56. N 10. P. 1532–1537. https://doi.org/10.1134/S003602361110024X].
  10. Васильев В. А., Каралин Э. А., Галямова К. Н., Опаркин А. В., Гарифуллин А. Р. Изменение механической прочности алюмооксидного катализатора дегидратации 1-фенилэтанола в условиях промышленного процесса // Вестн. Технол. ун-та. 2015. Т. 18. № 4. С. 115–116. https://www.elibrary.ru/tmyyhd
  11. Бурганов Б. Т., Каралин Э. А., Васильев В. А., Харлампиди Х. Э. Катализатор селективного гидрирования ацетилена на основе оксида алюминия А-64 // Вестн. Казан. технол. ун-та. 2014. Т. 17. № 23. С. 53–55. https://www.elibrary.ru/tccvup
  12. Васильев В. А., Михтахов И. С., Опаркин А. В., Каралин Э. А. Исследование поверхности гетерогенных катализаторов методом конфокальной оптической микроскопии // Вестн. Технол. ун-та. 2015. Т. 18. № 10. С. 95–97. https://www.elibrary.ru/ucbpdn
  13. Zhuang Y. Q., Claeys M., van Steen E. Novel synthesis route for egg-shell, egg-white and egg-yolk type of cobalt on silica catalysts // Appl. Catal. A. 2006. V. 301. P. 138–142. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2005.11.029
  14. Laskin A., Ilʹyasov I., Lamberov A. Transformation of the active component during oxidative and reductive activation of the palladium hydrogenation catalyst // New J. Chem. 2020. V. 44. P. 1719–1732. https://doi.org/10.1039/C9NJ05578A
  15. Liu R.-J., Crozier P. A., Smith C. M., Hucul D. A., Blackson J., Salaita G. Metal sintering mechanisms and regeneration of palladium/alumina hydrogenation catalysts // Appl. Catal. A. 2005. V. 282. P. 111–121. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2004.12.015
  16. Мулагалеев Р. Ф., Кирик С. Д., Головнёв Н. Н. Ацетаты палладия: молекулярная схема взаимного превращения // Журн. Сиб. Федер. ун-та. Химия. 2008. Т. 1. № 3. С. 249–259. https://www.elibrary.ru/jvyazf
  17. Лыу Кам Л., Нгуен Т., Дао Ти Ким Т., Гайдай Н. А., Агафонов Ю. А., Ха Кам А., Хоанг Тиен К., Лапидус А. Л. Кинетика изомеризации н-гексана на нанесенных палладиевых катализаторах // Кинетика и катализ. 2017. Т. 58. № 3. С. 327–337. https://doi.org/10.7868/80453881117030108 https://www.elibrary.ru/yspkcz [Luu Cam L., Nguyen T., Dao Thi Kim T. Gaidai N. A., Agafonov Yu. A., Ha Cam A., Hoang Tien C., Lapidus A. L. Kinetics of n-hexane isomerization over supported palladium catalysts // Kinet. Catal. 2017. V. 58. N 3. P. 311–320. https://doi.org/10.1134/S0023158417030090].
  18. Каралин Э. А., Васильев В. А., Малямов А. С., Опаркин А. В. Межмолекулярная каталитическая дегидратация изомерных фенилэтанолов в газовой фазе // Вестн. Технол. ун-та. 2016. Т. 19. № 17. С. 23–24. https://www.elibrary.ru/wxbugr
  19. Ravenelle R. M., Copeland J. R., Kim W. G., Crittenden J. C., Sievers C. Structural changes of γ-Al2O3-supported catalysts in hot liquid water // ACS Catal. 2011. V. 1. N 5. P. 552–561. https://doi.org/10.1021/cs1001515
  20. Пат. РФ 2236437 (опубл. 2004). Способ каталитической гидрогенизационной обработки легкой фракции пиролизной смолы.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
2. Fig. 1. Nitrogen adsorption–desorption isotherms of Al2O3 and hydrothermally modified Al2O3.

Download (74KB)
3. Fig. 2. Distribution of micropore volume by pore size of hydrothermally modified Al2O3 and catalyst (Pd supported on hydrothermally modified Al2O3).

Download (67KB)
4. Fig. 3. Penetration depth of the catalytically active component into the catalyst granule (Pd supported on hydrothermally modified Al2O3).

Download (157KB)
5. Fig. 4. Local concentration of Pd across the cross-section of a catalyst granule (Pd deposited on hydrothermally modified Al2O3).

Download (118KB)
6. Fig. 5. Profile of temperature-programmed hydrogen reduction of the catalyst (Pd supported on hydrothermally modified Al2O3).

Download (62KB)
7. Fig. 6. Temperature dependence of the equilibrium constant (1) and the concentration of isopropylcyclohexane (2).

Download (70KB)

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences

This website uses cookies

You consent to our cookies if you continue to use our website.

About Cookies