DFT modeling of the oxygen electroreduction reaction on SiN3-doped carbon nanotubes

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

The thermodynamic features and mechanism of the electrocatalytic oxygen reduction reaction were studied using the revPBE0-D3(BJ)/Def2-TZVP method on the example of (6,6)-armchair carbon nanotube doped with a tricoordinated silicon atom and nitrogen atoms of pyridinic and graphitic nature. Irreversible oxidation of the silicon center as a result of the formation of stable oxygen-containing adsorbates was shown. It was found that Si-poisoned structures are capable of participating in the catalysis of the target reaction along two- and four-electron routes at high overpotentials. For a nanotube doped simultaneously with pyridinic and graphitic nitrogens the potential possibility of eliminating the silicon atom from the catalyst composition in the form of orthosilicic acid and the participation of a silicon-free nitrogen-doped framework in the oxygen electroreduction reaction, for which the stage of tautomerization of pyridin-2(1H)-one to pyridin-2-ol is the limiting step was shown.

Full Text

Restricted Access

About the authors

А. V. Kuzmin

A. E. Favorsky Irkutsk Institute of Chemistry, Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Author for correspondence.
Email: kuzmin@lin.irk.ru
Russian Federation, Irkutsk

References

  1. Wang Y.-J., Long W., Wang L., Yuan R., Ignaszak A., Fang B., Wilkinson D.P. // Energy Environ. Sci. 2018. Vol. 11. P. 258. doi: 10.1039/C7EE02444D
  2. Daud W.R.W., Rosli R.E., Majlan E. H., Hamid S.A.A., Mohamed R., Husaini T. // Renew. Energy. 2017. Vol. 113. P. 620. doi: 10.1016/j.renene.2017.06.027
  3. Popov B.N., Lee J.-W., Kriston A., Kim T. // J. Electrochem. Soc. 2020. Vol. 167. N 5. P. 054512. doi: 10.1149/1945-7111/ab6bc6
  4. Hu X., Yang B., Ke S., Liu Y., Fang M., Huang Z., Min X. // Energy Fuels. 2023. Vol. 37. N 16. P. 11532. doi: 10.1021/acs.energyfuels.3c01265
  5. Hao Y.M., Nakajima H., Inada A., Sasaki K., Ito K. // Electrochim. Acta. 2019. Vol. 301. P. 274. doi 10.1016/ j.electacta.2019.01.108
  6. Wang Y., Wang D., Li Y. // SmartMat. 2021. Vol. 2. P. 56. doi: 10.1002/smm2.1023
  7. Sui S., Wang X., Zhou X., Su Y., Riffat S., Liu C.-j. // J. Mater. Chem. (A). 2017. Vol. 5. P. 1808. doi: 10.1039/C6TA08580F
  8. Xia W., Mahmood A., Liang Z., Zou R., Guo S. // Angew. Chem. Int. Ed. 2016. Vol. 55. P. 2650. doi: 10.1002/anie.201504830
  9. Shantharaja, Giddaerappa, Sannegowda L.K. // Electrochimica Acta. 2023. Vol. 456. P. 142405. doi 10.1016/ j.electacta.2023.142405
  10. Shi Z., Yang W., Gu Y., Liao T., Sunet Z. // Adv. Sci. 2020. Vol. 7. P. 2001069. doi: 10.1002/advs.202001069
  11. Irmawati Y., Prakoso B., Balqis F., Indriyati, Yudianti R., Iskandar F., Sumboja A. // Energy Fuels. 2023. Vol. 37. N 7. P. 4858. doi: 10.1021/acs.energyfuels.2c04272
  12. Osmieri L. // Chem. Eng. 2019. Vol. 3. N 1. P. 16. doi: 10.3390/chemengineering3010016
  13. Wu S., Qu X., Zhu J., Zhao Y., Xiang X., Shang H., Zhang B. // J. Alloys Compd. 2024. Vol. 970. P. 172518. doi: 10.1016/j.ijhydene.2022.05.025
  14. Liu J., Li E., Ruan M., Song P., Xu W. // Catalysts. 2015. Vol. 5. N 3. P. 1167. doi: 10.3390/catal5031167
  15. Asset T., Atanassov P. // Joule. 2020. Vol. 4. P. 33. doi: 10.1016/j.joule.2019.12.002
  16. Ma R., Lin G., Zhou Y., Liu Q., Zhang T., Shan G., Yang M., Wang J. // npj Comput. Mater. 2019. Vol. 5. P. 78. doi: 10.1038/s41524-019-0210-3
  17. Inagaki M., Toyoda M., Soneda Y., Morishita T. // Carbon. 2018. Vol. 132. P. 104. doi: 10.1016/j.carbon.2018.02.024
  18. Wang Y., Song W., Li M., Wu Z. // J. Electrochem. Soc. 2019. Vol. 166. N 10. P. F670. doi: 10.1149/2.1071910jes
  19. Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // ACS Omega. 2020. Vol. 5. N 25. P. 15268. doi: 10.1021/acsomega.0c01303
  20. González I.Z., Valenzuela-Muñiz A.M., Verde-Gómez Y. // Int. J. Hydrog. Energy. 2022. Vol. 47. N 70. P. 30187. doi: 10.1016/j.ijhydene.2022.04.079
  21. Kaare K., Jantson M., Palgrave R., Tsujimoto M., Kuzmin A., Shainyan B., Kruusenberg I. // J. Electroanal. Chem. 2023. Vol. 950. P. 117859. doi 10.1016/ j.jelechem.2023.117859
  22. Ващенко А.В., Кузьмин А.В., Шаинян Б. А. // ЖОХ. 2020. Т. 90. № 3. С. 483. doi: 10.31857/S0044460X20030199; Vashchenko A.V., Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // Russ. J. Gen. Chem. 2020. Vol. 90. N 3. P. 454. doi: 10.1134/S1070363220030196
  23. Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // Mol. Catal. 2024. Vol. 560. P. 114123. doi: 10.1016/j.mcat.2024.114123
  24. Masa J., Zhao A., Xia W., Sun Z., Mei B., Muhler M., Schuhmann W. // Electrochem. Commun. 2013. Vol. 34. P. 113. doi: 10.1016/j.elecom.2013.05.032
  25. Guo D., Shibuya R., Akiba C., Saji S., Kondo T., Nakamura J. // Science. 2016. Vol. 351. N 6271. P. 361. doi: 10.1126/science.aad0832
  26. Neese F. // WIREs Comput. Mol. Sci. 2022. Vol. 12. P. e1606. doi: 10.1002/wcms.1606
  27. Abidin A.F.Z., Hamada I. // Surf. Sci. 2022. Vol. 724. P. 122144. doi: 10.1016/j.susc.2022.122144
  28. Hammer B., Hansen L.B., Nørskov J.K. // Phys. Rev. (B). 1999. Vol. 59. P. 7413. doi: 10.1103/PhysRevB.59.7413
  29. Nørskov J.K., Rossmeisl J., Logadottir A., Lindqvist L., Kitchin J.R., Bligaard T., Jónsson H. // J. Phys. Chem. (B). 2004. Vol. 108. N 46. P. 17886. doi: 10.1021/jp047349j

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig.1. Fragments of model structures of SiN3-doped (6,6)-chair carbon nanotubes SiN3/CNT (a) and SiN3/N3CNT (b).

Download (142KB)
Indexing metadata
3. Fig.2. Catalytic cycles of 2e- (a) and 4e-routes (b) of the oxygen reduction reaction in an acidic medium.

Download (87KB)
Indexing metadata
4. Fig.3. Structures of intermediates and free energy profiles of the catalytic cycle of the oxygen reduction reaction on model catalysts SiN3/CNT (a, c) and SiN3/N3CNT (b, d) at three electrode potentials.

Download (400KB)
Indexing metadata
5. Fig.4. Structures of O2*-adsorbates on Si-poisoned catalysts: Si(O)(OH)N3/CNT (a), Si(OH)2N3/CNT (b), Si(O)(OH)N3/N3CNT (c) and Si(OH)2N3/N3CNT (g). Below the structures are the corresponding values ​​of DE and DG, eV (in parentheses). The DG values ​​calculated using the formula DG(O2*) = 0.99DE + 0.81 are marked in red. The most stable adsorbates are highlighted with a dotted line.

Download (438KB)
Indexing metadata
6. Fig.5. Free energy profiles of oxygen reduction reaction intermediates on model catalysts Si(O)(OH)N3/CNT (a) and Si(OH)2N3/CNT (b) at U = 0.85 and U = 0 V, respectively.

Download (202KB)
Indexing metadata
7. Fig.6. Free energy profiles of oxygen reduction reaction intermediates on model catalysts Si(O)(OH)N3/N3CNT (a) and Si(OH)2N3/N3CNT (b) at U = 0.3 V.

Download (234KB)
Indexing metadata
8. Fig.7. Free energy profile of intermediates of the 4e dissociative route of the oxygen reduction reaction on the model catalyst N3/N3CNT at U = 0.

Download (111KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».