DFT моделирование реакции электровосстановления кислорода на SiN3-допированных углеродных нанотрубках

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом revPBE0-D3(BJ)/Def2-TZVP изучены термодинамические особенности и механизм электрокаталитической реакции восстановления кислорода на примере (6,6)-кресельной углеродной нанотрубки допированной трехкоординированным атомом кремния и атомами азота пиридиновой и графитированной природы. Показано необратимое окисление кремниевого центра в результате формирования стабильных кислородсодержащих адсорбатов. Установлено, что Si-отравленные структуры способны участвовать в катализе целевой реакции по двух- и четырехэлектронному маршрутам при высоких перенапряжениях. Для нанотрубки допированной одновременно азотом пиридиновой и графитированной природы показана потенциальная возможность элиминирования атома кремния из состава катализатора в виде ортокремневой кислоты и участие кремний-несодержащей азот-допированной подложки в реакции электровосстановления кислорода, для которой стадия таутомеризации пиридин-2(1H)-она в пиридин-2-ол является лимитирующей.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. В. Кузьмин

Иркутский институт химии имени А. Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: kuzmin@lin.irk.ru
Россия, Иркутск

Список литературы

  1. Wang Y.-J., Long W., Wang L., Yuan R., Ignaszak A., Fang B., Wilkinson D.P. // Energy Environ. Sci. 2018. Vol. 11. P. 258. doi: 10.1039/C7EE02444D
  2. Daud W.R.W., Rosli R.E., Majlan E. H., Hamid S.A.A., Mohamed R., Husaini T. // Renew. Energy. 2017. Vol. 113. P. 620. doi: 10.1016/j.renene.2017.06.027
  3. Popov B.N., Lee J.-W., Kriston A., Kim T. // J. Electrochem. Soc. 2020. Vol. 167. N 5. P. 054512. doi: 10.1149/1945-7111/ab6bc6
  4. Hu X., Yang B., Ke S., Liu Y., Fang M., Huang Z., Min X. // Energy Fuels. 2023. Vol. 37. N 16. P. 11532. doi: 10.1021/acs.energyfuels.3c01265
  5. Hao Y.M., Nakajima H., Inada A., Sasaki K., Ito K. // Electrochim. Acta. 2019. Vol. 301. P. 274. doi 10.1016/ j.electacta.2019.01.108
  6. Wang Y., Wang D., Li Y. // SmartMat. 2021. Vol. 2. P. 56. doi: 10.1002/smm2.1023
  7. Sui S., Wang X., Zhou X., Su Y., Riffat S., Liu C.-j. // J. Mater. Chem. (A). 2017. Vol. 5. P. 1808. doi: 10.1039/C6TA08580F
  8. Xia W., Mahmood A., Liang Z., Zou R., Guo S. // Angew. Chem. Int. Ed. 2016. Vol. 55. P. 2650. doi: 10.1002/anie.201504830
  9. Shantharaja, Giddaerappa, Sannegowda L.K. // Electrochimica Acta. 2023. Vol. 456. P. 142405. doi 10.1016/ j.electacta.2023.142405
  10. Shi Z., Yang W., Gu Y., Liao T., Sunet Z. // Adv. Sci. 2020. Vol. 7. P. 2001069. doi: 10.1002/advs.202001069
  11. Irmawati Y., Prakoso B., Balqis F., Indriyati, Yudianti R., Iskandar F., Sumboja A. // Energy Fuels. 2023. Vol. 37. N 7. P. 4858. doi: 10.1021/acs.energyfuels.2c04272
  12. Osmieri L. // Chem. Eng. 2019. Vol. 3. N 1. P. 16. doi: 10.3390/chemengineering3010016
  13. Wu S., Qu X., Zhu J., Zhao Y., Xiang X., Shang H., Zhang B. // J. Alloys Compd. 2024. Vol. 970. P. 172518. doi: 10.1016/j.ijhydene.2022.05.025
  14. Liu J., Li E., Ruan M., Song P., Xu W. // Catalysts. 2015. Vol. 5. N 3. P. 1167. doi: 10.3390/catal5031167
  15. Asset T., Atanassov P. // Joule. 2020. Vol. 4. P. 33. doi: 10.1016/j.joule.2019.12.002
  16. Ma R., Lin G., Zhou Y., Liu Q., Zhang T., Shan G., Yang M., Wang J. // npj Comput. Mater. 2019. Vol. 5. P. 78. doi: 10.1038/s41524-019-0210-3
  17. Inagaki M., Toyoda M., Soneda Y., Morishita T. // Carbon. 2018. Vol. 132. P. 104. doi: 10.1016/j.carbon.2018.02.024
  18. Wang Y., Song W., Li M., Wu Z. // J. Electrochem. Soc. 2019. Vol. 166. N 10. P. F670. doi: 10.1149/2.1071910jes
  19. Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // ACS Omega. 2020. Vol. 5. N 25. P. 15268. doi: 10.1021/acsomega.0c01303
  20. González I.Z., Valenzuela-Muñiz A.M., Verde-Gómez Y. // Int. J. Hydrog. Energy. 2022. Vol. 47. N 70. P. 30187. doi: 10.1016/j.ijhydene.2022.04.079
  21. Kaare K., Jantson M., Palgrave R., Tsujimoto M., Kuzmin A., Shainyan B., Kruusenberg I. // J. Electroanal. Chem. 2023. Vol. 950. P. 117859. doi 10.1016/ j.jelechem.2023.117859
  22. Ващенко А.В., Кузьмин А.В., Шаинян Б. А. // ЖОХ. 2020. Т. 90. № 3. С. 483. doi: 10.31857/S0044460X20030199; Vashchenko A.V., Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // Russ. J. Gen. Chem. 2020. Vol. 90. N 3. P. 454. doi: 10.1134/S1070363220030196
  23. Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // Mol. Catal. 2024. Vol. 560. P. 114123. doi: 10.1016/j.mcat.2024.114123
  24. Masa J., Zhao A., Xia W., Sun Z., Mei B., Muhler M., Schuhmann W. // Electrochem. Commun. 2013. Vol. 34. P. 113. doi: 10.1016/j.elecom.2013.05.032
  25. Guo D., Shibuya R., Akiba C., Saji S., Kondo T., Nakamura J. // Science. 2016. Vol. 351. N 6271. P. 361. doi: 10.1126/science.aad0832
  26. Neese F. // WIREs Comput. Mol. Sci. 2022. Vol. 12. P. e1606. doi: 10.1002/wcms.1606
  27. Abidin A.F.Z., Hamada I. // Surf. Sci. 2022. Vol. 724. P. 122144. doi: 10.1016/j.susc.2022.122144
  28. Hammer B., Hansen L.B., Nørskov J.K. // Phys. Rev. (B). 1999. Vol. 59. P. 7413. doi: 10.1103/PhysRevB.59.7413
  29. Nørskov J.K., Rossmeisl J., Logadottir A., Lindqvist L., Kitchin J.R., Bligaard T., Jónsson H. // J. Phys. Chem. (B). 2004. Vol. 108. N 46. P. 17886. doi: 10.1021/jp047349j

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Фрагменты модельных структур SiN3-допированных (6,6)-кресельных углеродных нанотрубок SiN3/CNT (а) и SiN3/N3CNT (б).

Скачать (142KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Каталитические циклы 2e- (а) и 4e-маршрутов (б) реакции восстановления кислорода в кислой среде.

Скачать (87KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Структуры интермедиатов и профили свободной энергии каталитического цикла реакции восстановления кислорода на модельных катализаторах SiN3/CNT (а, в) и SiN3/N3CNT (б, г) при трех электродных потенциалах.

Скачать (400KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Структуры O2*-адсорбатов на Si-отравленных катализаторах: Si(O)(OH)N3/CNT (а), Si(OH)2N3/CNT (б), Si(O)(OH)N3/N3CNT (в) и Si(OH)2N3/N3CNT (г). Под структурами приведены соответствующие величины DE и DG, эВ (в скобках). Красным цветом отмечены величины DG, рассчитанные по формуле DG(O2*) = 0.99DE + 0.81. Наиболее стабильные адсорбаты выделены пунктиром.

Скачать (438KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Профили свободной энергии интермедиатов реакции восстановления кислорода на модельных катализаторах Si(O)(OH)N3/CNT (а) и Si(OH)2N3/CNT (б) при U = 0.85 и U = 0 В соответственно.

Скачать (202KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Профили свободной энергии интермедиатов реакции восстановления кислорода на модельных катализаторах Si(O)(OH)N3/N3CNT (а) и Si(OH)2N3/N3CNT (б) при U = 0.3 В.

Скачать (234KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Профиль свободной энергии интермедиатов 4е-диссоциативного маршрута реакции восстановления кислорода на модельном катализаторе N3/N3CNT при U = 0.

Скачать (111KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».