EFFECT OF THE PRESENCE OF [Al(H₂O)₆]³⁺ COMPLEXES ON THE MICROSTRUCTURE AND MOLECULAR MOBILITY IN MIXTURES OF ETHYLAMMONIUM AND ALUMINUM NITRATES ACCORDING TO MOLECULAR DYNAMICS SIMULATION DATA

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

The effect of the presence of an aqueous complex near the aluminum cation ([Al(H2O)6]3+) on the microstructure and molecular mobility in a mixture of ethylammonium nitrate (EAN) and aluminum nitrate has been studied. Molecular dynamics, which allows describing the evolution of the system at the molecular level, has been chosen as the method of investigation. The simulation results of three systems: EAN, EAN + Al(NO3)3 and EAN + [Al(H2O)6]3+[(NO3–)3] have been analyzed. Radial distribution functions were calculated to analyze in detail the changes in microstructure upon addition of anhydrous aluminum nitrate to EAN and upon addition of aquacomplexes around aluminum ions. In addition, several kinetic characteristics are calculated for the system EAN + [Al(H2O)6]3+[(NO3–)3]: self-diffusion coefficients of the mixture components and rotational reorientation times of the nitrate anion. It is demonstrated that water appearing during the preparation of mixtures with aluminum salts, which in some cases cannot be completely removed by standard methods, has a marked effect on the structure and properties of the system. This effect should be taken into account when developing mixtures for various applications.

About the authors

M. Ubovich

St. Petersburg State University

St. Petersburg, Russia

A. V. Egorov

St. Petersburg State University

St. Petersburg, Russia

V. I. Chizhik

St. Petersburg State University

Email: v.chizhik@spbu.ru
St. Petersburg, Russia

References

  1. Ionic Liquids – Classes and Properties / Ed. by Handy S. InTech, 2011. 344 p.
  2. Ionic Liquids in Synthesis / Ed. by Wasserscheid P., Welton T.: Wiley-VCH: Weinheim, 2008. 776 p.
  3. Ionic Liquids / Ed. by B. Kirchner, B. Clare: Topics in current chemistry; Springer Verlag: Heidelberg; New York, 2009. 345 p.
  4. Electrochemical Aspects of Ionic Liquids, Second Edition / Ed. by Ohno H., N.J. Wiley: Hoboken, 2011. 504 p.
  5. Ghandi K. // Green Sustain. Chem. 2014. V. 4. № 1. P. 44. https://doi.org/10.4236/gsc.2014.41008.
  6. Fedorov M.V., Kornyshev A.A. // Chem. Rev. 2014. V. 114. № 5. P. 2978. https://doi.org/10.1021/cr400374x.
  7. Timperman L., Béguin F., Frackowiak E., Anouti M. // J. Electrochem. Soc. 2014. V. 161. № 3. P. A228. https://doi.org/10.1149/2.016403jes.
  8. Salanne M. // Top. Curr. Chem. 2017. V. 375. № 3. P. 63. https://doi.org/10.1007/s41061-017-0150-7.
  9. Lu X., Burrell G., Separovic F., Zhao C. // J. Phys. Chem. B. 2012. V. 116. № 30. P. 9160. https://doi.org/10.1021/jp304735p.
  10. Plechkova N.V., Seddon K.R. // Chem. Soc. Rev. 2008. V. 37. P. 123. https://doi.org/10.1039/B006677J.
  11. Scarpellini E., Usula M., Caminiti R. // J. Mol. Liq. 2017. V. 226. P. 9. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2016.09.095.
  12. Balducci A. // Top. Curr. Chem. 2017. V. 375. № 2. P. 20. https://10.1007/s41061-017-0109-8.
  13. Forsyth M., Yoon H., Chen F., et al. // J. Phys. Chem. C. 2016. V. 120. № 8. P. 4276. 10.1021/acs.jpcc.5b11746.
  14. Overbeck V., Appelhagen A., Rößler R., et al. // J. Mol. Liq. 2021. V. 322. P. 114983. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2020.114983.
  15. Filippov A., Alexandrov A.S., Gimatdinov R., Shah F.U. // J. Mol. Liq. 2021. V. 340. P. 116841. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2021.116841.
  16. Filippov A., Gnezdilov O.I., Luchkin A.G., Antzutkin O.N. // J. Mol. Liq. 2019. V. 284 P. 366. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2019.04.021.
  17. Hjalmarsson N., Atkin R., Rutland M.W. // J. Phys. Chem. C. 2016. V. 120. № 47. P. 26960. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.6b10626.
  18. Johnson C.A., Parker A.W., Donaldson P.M., Garrett-Roe S. // J. Chem. Phys. 2021. V. 154. № 13. P. 134502. https://doi.org/10.1063/5.0044822.
  19. Ausín D., Trenzado J.L., Turmine M., et al. // Int. J. Mol. Sci. 2022. V. 23. P. 16040. https://doi.org/10.3390/ijms232416040.
  20. Sonnleitner T., Turton D.A., Hefter G., et al. // J. Phys. Chem. B. 2015. V. 119. № 29. P. 8826. https://doi.org/10.1021/jp502935t.
  21. Gnezdilov O.I., Antzutkin O.N., Gimatdinov R., Filippov A. // Magn. Reson. Imag. 2020. V. 74. P. 84. https://doi.org/10.1016/j.mri.2020.09.012.
  22. Mariani A., Bonomo M., Wu B., et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2017. V. 19. P. 27212. https://doi.org/10.1039/C7CP04592A.
  23. Gomez-Gonzalez V., Docampo-Alvarez B., Montes-Campos H., et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2018. V. 20. № 28. P. 19071. https://doi.org/10.1039/C8CP02933D.
  24. Matveev V.V., Ievlev A.V., Vovk M.A., et al. // J. Mol. Liq. 2019. V. 278. P. 239. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2019.01.010.
  25. Matveev V.V., Ievlev A.V., Šoltésová M., et al. // Magn. Reson. Chem. 2022. V. 60. № 2. P. 221. https://doi.org/10.1002/mrc.5220.
  26. Ubovich M., Egorov A.V., Chizhik V.I. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2022. V. 96. № 7. P. 1427. https://doi.org/10.1134/S0036024422070330.
  27. Lyubartsev A.P., Laaksonen A. // Comp. Phys. Comm. 2000. V. 128. № 3. P. 565. https://doi.org/10.1016/S0010-4655(99)00529-9.
  28. Nose S. // Mol. Phys. 1984. V. 52. № 2. P. 255. https://doi.org/10.1080/00268978400101201.
  29. Martyna G.J., Tobias D.J., Klein M.L. // J. Chem. Phys. 1994. V. 101. № 5. P. 4177. https://doi.org/10.1063/1.467468.
  30. Martyna G.J., Tuckerman M.E., Tobias D.J., Klein M.L. // Mol. Phys. 1995. V. 87. № 5. P. 1117. https://doi.org/10.1080/00268979600100761.
  31. Verlet L. // Phys. Rev. 1967. V. 159 № 1. P. 98. doi: 10.1103/PhysRev.159.98.
  32. Ewald P.P. // Ann. Phys. 1921. V. 369 № 3. P. 253. http://dx.doi.org/10.1002/andp.19213690304.
  33. Ebner C., Sansone R., Hengrasmee S., Probst M. // Int. J. Quant. Chem. 1999. V. 75. P. 805. https://doi.org/10.1002/(SICI)1097–461X(1999)75:4/5<805:: AID-QUA45>3.0.CO;2-Y.
  34. Megyes T., Balint S., Peter E., et al. // J. Phys. Chem. B. 2009. V. 113. № 13. P. 4054. https://doi.org/10.1021/jp806411c.
  35. Umebayashi Y., Chung W.-L., Mitsugi T., et al. // J. Comput. Chem. Jpn. 2008. V. 7. № 4. P. 125. https://doi.org/10.2477/jccj.H2013.
  36. Laaksonen A., Kovacs H. // Can. J. Chem. 1994. V. 72. № 11. P. 2278. https://doi.org/10.1139/v94-290.
  37. Choe J.-I., Kim K., Chang S.-K. // Bull. Korean Chem. Soc. 2000. V. 21. № 2. P. 200.
  38. Gómez-González V., Docampo-Álvarez B., Otero-Mato J.M., et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2018. V. 20. № 28. P. 12767. https://doi.org/10.1039/C8CP01180J
  39. Méndez-Morales T., Carrete J., Cabeza O., et al. // J. Phys. Chem. B. 2014. V. 118. № 3. P. 761. https://doi.org/10.1021/jp410090f.
  40. Gómez-González V., Docampo-Álvarez B., Cabeza O., et al. // J. Chem. Phys. 2015. V. 143. № 12. P. 124507. https://doi.org/10.1063/1.4931656.
  41. Gómez-González V., Docampo-Álvarez B., Otero-Mato J., et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2018. V. 20. P. 12767. https://doi.org/10.1039/C8CP01180J.
  42. Faro T.M.C., Thim G.P., Skaf M.S. // J. Chem. Phys. 2010. V. 132. P. 114509. https://doi.org/10.1063/1.3364110.
  43. Rappé A., Casewit C., Colwell K., et al. // J. Am. Chem. Soc. 1992. V. 114. № 25. P. 10024. https://doi.org/10.1021/ja00051a040.
  44. Wasserman E., Rustad J.R., Xantheas S.S. // J. Chem. Phys. 1997. V. 106. P. 9769. https://doi.org/10.1063/1.473866.
  45. Spångberg D., Hermansson K. // J. Chem. Phys. 2004. V. 120. P. 4829. https://doi.org/10.1063/1.1641191.
  46. Martínez J.M., Pappalardo R.R., Marcos E.S. // J. Am. Chem. Soc. 1999. V. 121. № 13. P. 3175. https://doi.org/10.1021/ja9830748.
  47. Lauenstein A., Hermansson K., Lindgren J., et al. // Int. J. Quant. Chem. 2000. V. 80. P. 892. https://doi.org/10.1002/1097-461X(2000)80:4/5<892:: AID-QUA39>3.0.CO;2-Q.
  48. Hofer T.S., Randolf B.R., Rode B.M. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 1382. https://doi.org/10.1039/B417491G.
  49. Bylaska E.J., Valiev M., Rustad J.R., Weare J.H. // J. Chem. Phys. 2007. V. 126. № 10. P. 104505. https://doi.org/10.1063/1.2566868.
  50. Berendsen H.J.C., Grigera J.R., Straatsma T.P. // J. Phys. Chem. 1987. V. 91. № 24. P. 6269. https://doi.org/10.1021/J100308A038.
  51. Ryckaert J. – P., Ciccotti G., Berendsen H.J.C. // J. Comput. Phys. 1977. V. 23. № 3. P. 327. https://doi.org/10.1016/0021-9991(77)90098-5.
  52. Jacquet Q., Rousse G., Iadecola A., et al. // Chem. Mater. 2018. V. 30. № 2. P. 392. https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.7b04117.
  53. Ubovich M., Matveev V.V., Vovk M.A., Chizhik V.I. // J. Phys. Chem. Lett. 2023. V. 14. № 41. P. 9324. https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01965.
  54. Kharkov B.B., Podkorytov I.S., Bondarev S.A., et al. // Angew. Chem. Int. Ed. 2021. V. 60. P. 15445. https://doi.org/10.1002/anie.202102408.
  55. Podkorytov I.S., Skrynnikov N.R. // J. Magn. Reson. 2022. V. 344. P. 107303. https://doi.org/10.1016/j.jmr.2022.107303.
  56. Gordon R.G. // Adv. Magn. Opt. Reson. 1968. V. 3. P. 1. https://doi.org/10.1016/B978-1-4832-3116-7.50008-4.
  57. Magnetic Resonance and Its Applications / Ed. by V.I. Chizhik, Y.S. Chernyshev, A.V. Donets, V.V. Frolov, A.V. Komolkin, M.G. Shelyapina. Springer-Verlag, 2014. 782 p. https://doi.org/10.1007/978-3-319-05299-1.
  58. Куни Ф.М. Статистическая физика и термодинамика. М.: Наука, 1981. 352 с.
  59. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Статистическая физика. Часть 1. 5-е изд. М.: Физматлит, 2001. 616 с.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download

Copyright (c) 2025 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».