Partial Oxidation of Propane: Single-Site Pd/γ-Al2O3 Catalysts

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

The paper proposes a method for synthesizing a heterogeneous catalyst that contains single Pd sites on γ-Al2O3 surface. This method involves preliminary heterogenization of a Pd complex with a hydroxyquinone (e.g., alizarin) on the γ-Al2O3 surface, followed by hydrogenolysis of the Pd–alizarin bond, reduction of Pd(II) into Pd(0), and removal of alizarin. The catalyst was examined by diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) and tested in propane oxidation into key petrochemicals. During the test, the catalyst exhibited high activity (242 mol of the product per g-at Pd per hour).

About the authors

E. G. Chepaykin

A.G. Merzhanov Institute of Structural Macrokinetics and Materials Science, Russian Academy of Sciences

Email: echep@ism.ac.ru
142432, Chernogolovka, Russia

G. N. Menchikova

A.G. Merzhanov Institute of Structural Macrokinetics and Materials Science, Russian Academy of Sciences

Email: petrochem@ips.ac.ru
142432, Chernogolovka, Russia

S. I. Pomogaylo

A.G. Merzhanov Institute of Structural Macrokinetics and Materials Science, Russian Academy of Sciences; All-Russian Scientific and Technical Information Institute, Russian Academy of Sciences

Email: petrochem@ips.ac.ru
142432, Chernogolovka, Russia; 125190, Moscow, Russia

O. P. Tkachenko

N.D. Zelinsky Institute of Organic Chemistry, Russian Academy of Sciences

Email: petrochem@ips.ac.ru
119991, Moscow, Russia

L. M. Kustov

N.D. Zelinsky Institute of Organic Chemistry, Russian Academy of Sciences

Author for correspondence.
Email: petrochem@ips.ac.ru
119991, Moscow, Russia

References

  1. Gunsalus N.J., Koppaka A., Park S.E., Bischof S.M., Hashiguchi B.G., Periana R.A. Homogeneous Functionalization of Methane // Chem. Rev. 2017. V. 117. № 13. P. 8521-8573. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.6b00739
  2. Чепайкин Е.Г. Гомогенный катализ в окислительной функционализации алканов в протонных средах // Успехи химии 2011. Т. 80. № 4. С. 384-416
  3. Chepaikin E.G. Homogeneous catalysis in the oxidative functionalization of alkanes in protic media // Russ. Chem. Rev. (Engl. Transl.). 2011. V. 80. № 4. P. 363-396. https://doi.org/10.1070/RC2011v080n04ABEH004131.
  4. Chepaikin E.G. Chapter 2. Activation and oxidative functionalization of alkanes with noble-metal catalysts: Molecular mechanisms in book Alkane Functionalization. Ed. Pombeiro A.J.L., Fatima C. Guedes da Silva: Wiley. 2019. P. 19-46.
  5. Чепайкин Е.Г., Менчикова Г.Н., Помогайло С.И. Гомогенные каталитические системы для окислительной функционализации алканов: дизайн, окислители, механизмы // Изв. АН. Сер. хим. 2019. № 8. C. 1465-1477
  6. Chepaikin E.G., Menchikova G.N., Pomogailo S.I. Homogeneous catalytic systems for the oxidative functionalization of alkanes: design, oxidants, and mechanisms // Russ. Chem. Bull. Int. Ed. 2019. V. 68. № 8. P. 1465-1477. https://doi.org/10.1007/s11172-019-2581-5.
  7. Zaera F. Designing sites in heterogeneous catalysis: are we reaching selectivities competitive with those of homogeneous catalysts? // Chem. Rev. 2022. V. 122. № 9. P. 8594-8797. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00905
  8. Chepaikin E.G., Khidekel' M.L. Methods of catalysis presumably similar to enzymatic XIII. Transition metal complexes analogous to hydrogenase. Hydrogenation of nitroaromatics // J. of Molecular Catalysis. 1978. V. 4. № 2. Р. 103-112. https://doi.org/10.1016/0304-5102(78)80003-0
  9. Синтез комплексных соединений металлов платиновой группы. Под ред. И.И. Черняева. М.: Наука. 1964. 339 с.
  10. Sintez kompleksnykh soyedineniy metallov platinovoy gruppy. Ed. Chernyayev I.I. M.: Nauka, 1964. 339 р..
  11. Zhuang G., Pedetti S., Bourlier Y., Jonnard P., Methivier C., Walter P., Pradier C.-M., and Jaber M. New insights into the structure and degradation of alizarin lake pigments: input of the surface study approach // J. Phys. Chem. C. 2020. V. 124. № 23. P. 12370-12380. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c00746
  12. Soubayrol P., Dana G., Man P.P. Aluminium-27 solid- state nmr study of aluminium coordination complexes of alizarin // Magnetic Resonance in Chemistry. 1996. V. 34. P. 638-645. https://doi.org/10.1002/(SICI)1097-458X(199608)34:8<638::AID-OMR926>3.0.CO;2-5
  13. Kustov L.M. New trends in IR-spectrosopic characterization of acid and basic sites in zeolites and oxide catalysts // Topics in catalysis. 1997. V. 4. P. 131-144. https://doi.org/10.1023/A:1019136121724
  14. Боровков В.Ю. Дис. …докт. хим. наук "Природа и свойства кислотно-основных центров аморфных алюмосиликатов, высококремнеземных цеолитов и оксидов алюминия по данным ИК-спектроскопии в диффузно-рассеянном свете". Моcква. Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН, 1988. 336 с.
  15. Smirnova N.S., Markov P.V., Baeva G.N., Rassolov A.V., Mashkovsky I.S., Bukhtiyarov A.V., Prosvirin I.P., Panafidin M.A., Zubavichus Y.V., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu. CO-induced segregation as an efficient tool to control the surface composition and catalytic performance of PdAg3/Al2O3 catalyst // Mendeleev Communications. 2019. V. 29. I. 5. P. 547-549. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2019.09.023
  16. Agostini G., Pellegrini R., Leofanti G, Bertinetti L., Bertarione S., Groppo E., Zecchina A., Lamberti C. Determination of the particle size, available surface area, and nature of exposed sites for silica-alumina-supported pd nanoparticles: A multitechnical approach // J. Phys. Chem. C. 2009. 113. № 24. Р. 1048-10492. https://doi.org/10.1021/jp9023712
  17. Park E.D., Hwang Y.-S., Lee C.W., Lee J.S. Copper- and vanadium-catalyzed methane oxidation into oxygenates with in situ generated H2O2 over Pd/C // Appl. Catal. A. General. 2003. V. 247. P. 269-281. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(03)00125-X
  18. Чепайкин Е.Г., Менчикова Г.Н., Помогайло С.И. Окисление пропана: влияние природы катализатора, сокатализатора и совосстановителя // Нефтехимия. 2021. Т. 61. № 4. С. 540-546. https://doi.org/10.31857/S0028242121040092
  19. Chepaikin E.G., Menchikova G.N., Pomogailo S.I. Oxidation of propane: influence of the nature of catalyst, cocatalyst, and coreductant // Petrol. Chemistry. 2021. V. 61. № 7. Р. 781-786. https://doi.org/10.1134/S0965544121070094.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download

Copyright (c) 2023 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».