Механизм реакции H2 на поверхности In2O3 (011) с предадсорбированной молекулой кислорода

Capa

Citar

Texto integral

Acesso aberto Acesso aberto
Acesso é fechado Acesso está concedido
Acesso é fechado Somente assinantes

Resumo

Модифицированным методом упругой ленты (CI-NEB) рассчитаны энергии активации реакции H2 с предадсорбированной на поверхности In2O3(011) молекулой кислорода с образованием молекулы воды в одном случае и гидроксильной группы в другом. При этом один гидроксил образуется в результате связывания ОН с поверхностным атомом металла, а другой – за счет связи водорода с решеточным кислородом. Вычисления показывают, что энергии активации этих реакций имеют близкие величины: 0.99 и 0.98 эВ, однако термодинамически выгодным является гидроксилирование поверхности.

Texto integral

Acesso é fechado

Sobre autores

К. Курмангалеев

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семенова Российской академии наук

Autor responsável pela correspondência
Email: f7033@mail.ru
Rússia, Москва

Т. Михайлова

Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук

Email: f7033@mail.ru
Rússia, Москва

Л. Трахтенберг

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семенова Российской академии наук; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: f7033@mail.ru
Rússia, Москва; Москва

Bibliografia

  1. Sayago I., Terrado E., Lafuente E., Horrillo M.C., Maser W.K., Benito A.M., Navarro R., Urriolabeitia E.P., Martinez M.T., Gutierrez J. Hydrogen Sensors Based on Carbon Nanotubes Thin Films // Synth. Met. 2005. V. 148. P. 15–19. https://doi.org/10.1016/j.synthmet.2004.09.013
  2. Kumar M., Ramaprabhu S. Palladium Dispersed Multiwalled Carbon Nanotube Based Hydrogen Sensor for Fuel Cell Applications // Int. J. Hydrogen Energy. 2007. V. 13. P. 2518–2526. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2006.11.015
  3. Ikim M.I., Gerasimov G.N., Gromov V.F., Ilegbusi O.J., Trakhtenberg L.I. Phase Сomposition, Сonductivity, and Sensor Properties of Cerium-Doped Indium Oxide // Nano Mater. Sci. 2023. V. 24. № 2. P. 1570. https://doi.org/10.1016/j.nanoms.2023.09.001
  4. Kumar M., Mehta B.R., Singh V.N., Chatterjee R., Milikisiyants S., Lakshmi K.V., Singh J.P. The Role of Stoichiometry of Indium and Oxygen on Gas Sensing Properties of Indium Oxide Nanostructures // Appl. Phys. Lett. 2010. V. 96. № 12. P. 123114:1–3. https://doi.org/10.1063/1.3371717
  5. Walsh A. Surface Oxygen Vacancy Origin of Electron Accumulation in Indium Oxide // Appl. Phys. Lett. 2011. V. 98. P. 261910:1–3. https://doi.org/10.1063/1.3604811
  6. Lany S., Zakutayev A., Mason T.O., Wager J.F., Poeppelmeier K. R., Perkins J.D., Berry J.J., Ginley D.S., Zunger A. Surface Origin of High Conductivities in Undoped In2O3 Thin Films // Phys. Rev. Lett. 2012. V. 108. P. 016802:1–5. https://doi.org/10.1103/physrevlett.108.016802
  7. Lany S., Zunger A. Dopability, Intrinsic Conductivity, and Nonstoichiometry of Transparent Conducting Oxides // Phys. Rev. Lett. 2007. V. 98. № 4. P. 045501:1–4. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.98.045501
  8. Posada-Borbón A., Grönbeck H. Hydrogen Adsorption on In2O3(111) and In2O3(110) // PCCP. 2020. V. 22. P. 16193–16202. https://doi.org/10.1039/D0CP01749C
  9. Chen Y., Wang X., Shi C., Li L., Qin H., Hu J. Sensing Mechanism of SnO2(110) Surface to H2: Density Functional Theory Calculations // Sens. Actuators, B. 2015. V. 220. P. 279–287. https://doi.org/10.1016/j.snb.2015.05.061
  10. Posada-Borbón A., Grönbeck H. CO2 Adsorption on Hydroxylated In2O3(110) // PCCP. 2019. V. 21. № 39. P. 21698–21708. https://doi.org/10.1039/c9cp04097h
  11. Li M., Zhu H., Wei G., He A., Liu Y. VOCs Gas Sensing Properties on SnO2 (110) Surface with Dissociated Oxygen Species Pre-adsorbed: Experiments and DFT Analysis // J. Mater. Sci.: Mater. Electron. 2019. V. 30. P. 19625–19638. https://doi.org/10.1007/s10854-019-02336-3
  12. Perdew J. P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized Gradient Approximation Made Simple // Phys. Rev. Lett. 1996. V. 77.№ 18. P. 3865–3868. https://doi.org/10.1103/physrevlett.77.3865
  13. Dudarev S.L., Botton G.A., Savrasov S.Y., Humphreys C.J., Sutton A.P. Electron-energy-Loss Spectra and the Structural Stability of Nickel Oxide: An LSDA+U Study // Phys. Rev. B. 1998. V. 57. № 3. P. 1505–1509. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.57.1505
  14. Klein A. Electronic Properties of In2O3 Surfaces // Appl. Phys. Lett. 2000. V. 77. № 13. P. 2009–2011. https://doi.org/10.1063/1.1312199
  15. Grimme S., Antony J., Ehrlich S., Krieg H. A Consistent and Accurate Ab Initio Parametrization of Density Functional Dispersion Correction (DFT-D) for the 94 Elements H-Pu // J. Chem. Phys. 2010. V. 132. № 15. P. 154104:1–18. https://doi.org/10.1063/1.3382344
  16. Henkelman G., Uberuaga B.P., Jónsson H.A Climbing Image Nudged Elastic Band Method for Finding Saddle Points and Minimum Energy Paths // J. Chem. Phys. 2000. V. 113. № 22. P. 9901–9904. https://doi.org/10.1063/1.1329672
  17. Курмангалеев К.С., Михайлова Т.Ю., Трахтенберг Л.И. Неэмпирическое исследование особенностей адсорбции кислорода на поверхность In2O3 (011) // Неорган. материалы. 2022. T. 58. № 3. C. 290–296. https://doi.org/10.1134/S0020168522030086
  18. Benedict W.S., Gailar N., Plyler E.K. Rotation-vibration Spectra of Deuterated Water Vapor // J. Chem. Phys. 1956. V. 24. P. 1139–1165. https://doi.org/10.1063/1.1742731

Arquivos suplementares

Arquivos suplementares
Ação
1. JATS XML
Baixar
2. Fig. 1. In2O3(011) plate with adsorbed oxygen molecule [17]: plate configuration after relaxation. O2(ads.) atoms are marked in red; before relaxation, the centres of gravity of both molecules were located at a distance of 2 Å from the uppermost atom of the plate; a - the axis of the molecule was initially parallel to the plate, b - perpendicular; large spheres correspond to indium atoms, small spheres - to lattice oxygen

Baixar (316KB)
Metadados
3. Fig. 2. Energy profiles of reactions (2) (a) and (3) (b) calculated by the CI-NEB method: black circles correspond to each NEB image; the solid line shows the curve obtained by cubic spline interpolation method

Baixar (311KB)
Metadados

Declaração de direitos autorais © Russian Academy of Sciences, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».