CRYSTALLIZATION OF THE SILICOALUMOPHOSPHATE MOLECULAR SIEVE SAPO-5 FROM REACTION GELS WITH DIFFERENT SiO2/Al2O3 RATIOS AND ITS APPLICATION IN HYDROISOMERIZATION OF n-HEXADECANE

Cover Page

Cite item

Full Text

Abstract

Microporous silicoaluminophosphate molecular sieves SAPO-5 are considered promising acidic catalysts for hydrocarbon conversion processes. However, their catalytic performance is hindered by diffusion limitations, which can be mitigated by reducing crystal size and fine-tuning the acidic properties. The effect of the initial SiO2/Al2O3 ratio in the synthesis gel on the structural and acidic features of SAPO-5 was investigated using XPS, XRD, SEM, N2 adsorption–desorption, NH3-TPD, and IR spectroscopy. An increase in silicon content was found to decrease crystal size and enhance the external surface area. The concentration of Brønsted acid sites reaches a maximum, suggesting limited Si incorporation into the framework. In the hydroisomerization of n-hexadecane, the highest catalytic activity and selectivity towards isoparaffins were observed for the SAPO-5 sample with the smallest crystals and the highest acidity. These findings demonstrate that the structural and acidic properties of SAPO-5 can be effectively controlled through adjustment of the synthesis gel composition.

About the authors

D. V. Serebrennikov

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

Email: d25c25@yandex.ru
450054 Ufa, Russian Federation

N. A. Filippova

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

450054 Ufa, Russian Federation

A. I. Malunov

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

450054 Ufa, Russian Federation

R. Z. Kuvatova

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

450054 Ufa, Russian Federation

O. S. Travkina

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

450054 Ufa, Russian Federation

B. I. Kutepov

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

450054 Ufa, Russian Federation

M. R. Agliullin

Institute of Petrochemistry and Catalysis, Ufa Federal Research Centre of the Russian Academy of Sciences

450054 Ufa, Russian Federation

References

  1. Potter M.E. // ACS Catal. 2020. № 10. P. 9758–9789. https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02278
  2. Hartmann M., Elangovan S.P. // Adv. Nanoporous Mater. 2010. V. 1. P. 237–312. https://doi.org/10.1016/S1878-7959(09)00104-2
  3. Aljajan Y., Stytsenko V., Rubtsova M., Glotov A. // Catalysts. 2023. № 13. P. 1363. https://doi.org/10.3390/catal13101363
  4. Wang Q., Zhang W., Ma X., Liu Y., Zhang L., Zheng J., Wang Y., Li W., Fan B., Li R. // Fuel. 2023. V. 331. P. 125935. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.125935
  5. Baerlocher C., McCusker L.B., Olson D.H. Atlas of zeolite framework types. AMS, Elsevier, 2007. 404 p.
  6. Potter M.E., Kezina J., Bounds R., Carravetta M., Mezza T.M., Raja R. // Catal. Sci. Technol. 2018. V. 8. № 20. P. 5155–5164. https://doi.org/10.1039/C8CY01370E
  7. Potter M.E., Cholerton M.E., Kezina J., Bounds R., Carravetta M., Manzoli M., Gianotti E., Lefenfeld M., Raja R. // ACS Catal. 2014. V. 4. № 11. P. 4161–4169. https://doi.org/10.1021/cs501092b
  8. Potter M.E., O’Malley A.J., Chapman S., Kezina J., Newland S.H, Silverwood I.P. // ACS Catal. 2017. V. 7. № 4. P. 2926–2934. https://doi.org/10.1021/acscatal.6b03641
  9. Jadav D., Bandyopadhyay R., Tsunoji N., Sadakane M., Bandyopadhyay M. // Mater. Today: Proc. 2021. V. 45. P. 3726–3732. https://doi.org/10.1016/j.matpr.2020.12.986
  10. Qi J., Jin Q., Zhao K., Zhao T. // J. Porous Mater. 2015. V. 22. P. 1021–1032. https://doi.org/10.1007/s10934-015-9976-y
  11. Danilina N., Krumeich F., Van Bokhoven J.A. // J. Catal. 2010. V. 272. P. 37–43. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2010.03.014
  12. Terasaka K., Imai H., Li X. // J. Adv. Chem. Eng. 2015. V. 5. № 4. 1000138. https://doi.org/10.4172/2090-4568.1000138
  13. Wang L., Guo C., Yan S., Huang X., Li Q. // Microporous Mesoporous Mater. 2003. V. 64. P. 63–68. https://doi.org/10.1016/S1387-1811(03)00482-7
  14. Roldán R., Sánchez-Sánchez M., Sankar G., Romero-Salguero F.J., Jiménez-Sanchidrián C. // Microporous Mesoporous Mater. 2007. V. 99. P. 288–298. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2006.09.035
  15. Newland S.H., Sinkler W., Mezza T., Bare S.R., Carravetta M., Haies I.M., Levy A., Keenan S., Raja R. // ACS Catal. 2015. V. 5. P. 6587–6593. https://doi.org/10.1021/acscatal.5b01595
  16. Westgård Erichsen M., Svelle S., Olsbye U. // J. Catal. 2013. V. 298. P. 94–101. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2012.11.004
  17. Qiu L., Zhou Z., Yu Y., Zhang H., Qian Y., Yang Y., Duo S. // Res. Chem. Intermed. 2019. V. 45. P. 1457–73. https://doi.org/10.1007/s11164-018-3675-7
  18. Zhu S., Liang S., Wang Y., Zhang X., Li F., Lin H., Zhang Z., Wang X. // Appl. Catal., B. 2016. V. 187. P. 11–18. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.01.002
  19. Al-Anazi A., Bellahwel O.C.K., Kavitha C., Abu-Dahrieh J., Ibrahim A.A., Santhosh S., Abasaeed A.E., Fakeeha A.H., Al-Fatesh A.S. // Catalysts. 2024. V. 15. № 5. P. 316. https://doi.org/10.3390/catal14050316
  20. Kang L., Xu B., Li P., Wang K., Chen J., Du H., Liu Q., Zhang L., Lian X. // Nanomaterials. 2025. V. 15. P. 366. https://doi.org/10.3390/nano15050366
  21. Martin C., Tosi-Pellenq N., Patarin J., Coulomb J.P. // Langmuir. 1998. V. 14. P. 1774–1778. https://doi.org/10.1021/la960755c
  22. Singh A.K., Yadav R., Sudarsan V., Kishore K., Upadhyayula S., Sakthivel A. // RSC Adv. 2014. V. 4. P. 8727–8734. https://doi.org/10.1039/C3RA47298A
  23. Hu E., Derebe A.T., Almansoori A., Wang K. // Int. J. Mater. Sci. Eng. 2014. V. 2. № 1. P. 10–14. https://doi.org/10.12720/ijmse.2.1.10-14
  24. Cho K., Kim S.K., Lee E.K., Kim J.-N. // J. Nanosci. Nanotechnol. 2017. V. 17. P. 5869–5877. https://doi.org/10.1166/jnn.2017.13838
  25. Hu E., Lai Z., Wang K. // J. Chem. Eng. Data. 2010. V. 55. P. 3286–3289. https://doi.org/10.1021/je100093u
  26. Xiao T., An L., Wang H. // Appl. Catal., A. 1995. V. 130. P. 187–194. https://doi.org/10.1016/0926-860X(95)00107-7
  27. Basina G., AlShami D., Polychronopoulou K., Tzitzios V., Balasubramanian V., Dawaymeh F., Karanikolos G.N., Al Wahedi Y. // Surf. Coat. Technol. 2018. V. 353. P. 378–386. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2018.08.083
  28. Barthomeuf D. // Zeolites. 1994. V. 14. P. 394–401. https://doi.org/10.1016/0144-2449(94)90164-3
  29. Danilina N., Castelanelli S.A., Troussard E., van Bokhoven J.A. // Catal. Today. 2011. V. 168. P. 80–85. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2011.01.042
  30. Ali D., Zeiger C.R., Azim M.M., Lein H.L., Mathisen K. // Microporous Mesoporous Mater. 2020. V. 306. P. 110364. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2020.110364
  31. Ostrowski A., Jankowska A., Tabero A., Janiszewska E., Kowalak S. // Molecules. 2023. V. 28. P. 7312. https://doi.org/10.3390/molecules28217312
  32. Serebrennikov D.V., Zabirov A.R., Saliev A.N., Yakovenko R.E., Prosochkina T.R., Fayzullina Z.R., Guskov V.Yu., Kutepov B.I., Agliullin M.R. // Gels. 2024. V. 10. P. 792. https://doi.org/10.3390/gels10120792
  33. Serebrennikov D., Vlasov M., Travkina O., Filippova N., Mescheryakova E., Kuvatova R., Sabirov D., Agliullin M.R. // Chim. Tech. Acta. 2025. V. 12. № 3. 12301. P. 8676. https://doi.org/10.15826/chimtech.2025.12.3.01
  34. Serebrennikov D.V., Zabirov A.R., Kuvatova R.Z., Bagdanova D.O., Malunov A.I., Dement’ev K.I., Agliullin M.R. // Petrol. Chem. 2024. V. 64. P. 1276–1285. https://doi.org/10.1134/S0965544124080188
  35. Serebrennikov D.V., Zabirov A.R., Kuvatova R.Z., Bagdanova D.O., Malunov A.I., Travkina O.S., Kutepov B.I., Agliullin M.R. // Petrol. Chem. 2024. V. 64. P. 1122–1129. https://doi.org/10.1134/S0965544124060197
  36. Agliullin M.R., Arzumanov S.S., Gerasimov E.Yu., Grigo- rieva N.G., Bikbaeva V.R., Serebrennikov D.V., Khali- lov L.M., Kutepov B.I. // CrystEngComm. 2023. V. 25. P. 3096–3107. https://doi.org/10.1039/D3CE00278K
  37. Tamura M., Shimizu K., Satsuma A. // Appl. Catal., A. 2012. V. 433–434. P. 135–145. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.05.008
  38. Pastore H.O., Coluccia S., Marchese L. // Annu. Rev. Mater. Res. 2005. V. 35. P. 351–395. https://doi.org/10.1146/annurev.matsci.35.103103.120732
  39. Höchtl M., Jentys A., Vinek H. // J. Catal. 2000. V. 190. P. 419–332. https://doi.org/10.1006/jcat.1999.2761

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download

Copyright (c) 2025 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».