Обобщенная модель прогнозирования газопроницаемости стеклообразных полимеров и остаточные нейронные сети как инструмент ее улучшения

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

В работе продемонстрированы новые возможности для улучшения прогнозирования газотранспортных характеристик стеклообразных полимеров по их химической структуре на основе Базы данных ИНХС РАН. Разработана обобщенная линейная модель для прогнозирования коэффициентов проницаемости любой системы газ–полимер на основе структурных дескрипторов полимера и свойств газа, например, табулированных эффективного кинетического диаметра для молекул газа и эффективного параметра потенциала Леннард-Джонса. Такая модель позволяет существенно расширить массив экспериментальных данных для прогнозирования и применения современных методов машинного обучения. Показана возможность использования малых остаточных нейронных сетей для улучшения качества прогнозов линейных моделей, причем обучение таких нейронных сетей не требует использования серьезных вычислительных мощностей.

Full Text

Restricted Access

About the authors

Д. А. Царев

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Russian Federation, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

В. Е. Рыжих

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Russian Federation, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

Н. А. Белов

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Russian Federation, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

А. Ю. Алентьев

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Author for correspondence.
Email: alentiev@ips.ac.ru
Russian Federation, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

References

  1. Татевский В.М., Яровой С.С., Бендерский В.А. Закономерности и методы расчета физико-химических свойств парафиновых углеводородов : методический материал М.: Гостоптехиздат, 1960.
  2. Benson S.W., Buss J.H. // J. Chem. Phys. 1958. V. 29. № 3. P. 546.
  3. Benson S.W., Cruickshank F.R., Golden D.M., Haugen G.R., O’Neal H.E. // Chem. Rev. 1969. V. 69. № 3. P. 279.
  4. Verevkin S.P. // J. Chem. Eng. Data. 2002. V. 47. № 5. P. 1071.
  5. Dorofeeva O.V., Yungman V.S., Saks P. // J. Phys. Chem. A. 2001. V. 105. № 27. P. 6621.
  6. Dorofeeva O.V., Ryzhova O.N., Moiseeva N.F. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2008. V. 82. № 6. P. 933.
  7. Robertson R.E. // Macromolecules. 1969. V. 2. № 3. P. 250.
  8. Simha R., Hadden S.T. // J. Chem. Phys. 1956. V. 25. № 4. P. 702.
  9. Starkweather H.W., Boyd R.H. // J. Phys. Chem. 1960. V. 64. № 4. P. 410.
  10. Слонимский Г.Л., Аскадский А.А., Китайгородский А.И. // Высокомолек. cоед. A. 1970. Т. 12. № 3. С. 494.
  11. Van Krevelen D.W., Te Nijenhuis K. Properties of Polymers Their Correlation with Chemical Structure ; their Numerical Estimation and Prediction from Additive Group Contributions. Amsterdam: Elsevier Sci. Technol. Books, 1990.
  12. Bicerano J. Prediction of Polymer Properties. New York: Marcel Dekker, 2002.
  13. Askadskii A.A., Matveev Yu.I. Chemical Structure and Physical Properties of Polymers. Leningrad: Chemistry, 1983.
  14. Askadskij A.A. Computational Materials Science of Polymers. Cambridge: Cambridge Int. Sci. Publ, 2003.
  15. Salame M., Steingiser S. // Polymer-Plastics Technol. Eng. 1977. V. 8. № 2. P. 155.
  16. Salame M. // Polym. Eng. Sci. 1986. V. 26. № 22. P. 1543.
  17. Salame M. // J. Polym. Sci., Polym. Symp. 1973. V. 41. № 1. P. 1.
  18. Ямпольский Ю.П., Платэ Н.А. // Высокомолек. соед. A. 1994. Т. 36, № 11. С. 1894.
  19. Robeson L. // J. Membr. Sci. 1997. V. 132. № 1. P. 33.
  20. Laciak D.V., Robeson L.M., Smith C.D. // Polymer Membranes for Gas and Vapor Separation: Chemistry and Materials Science / Ed. by B.D. Freeman, I. Pinnau. Washington: Am. Chem. Soc., 1999. V. 733.
  21. Park J.Y., Paul D.R. // J. Membr. Sci. 1997. V. 125. № 1. P. 23.
  22. Yampolskii Yu., Shishatskii S., Alentiev A., Loza K. // J. Membr. Sci. 1998. V. 149. № 2. P. 203.
  23. Alentiev A.Yu., Loza K.A., Yampolskii Yu.P. // J. Membr. Sci. 2000. V. 167. № 1. P. 91.
  24. Рыжих В.Е. Дис. … канд. хим. наук. М.: ИНХС РАН, 2014.
  25. Ryzhikh V., Tsarev D., Alentiev A., Yampolskii Yu. // J. Membr. Sci. 2015. V. 487. P. 189.
  26. Goubko M., Miloserdov O., Yampolskii Yu., Alentiev A., Ryzhikh V. // J. Polym. Sci., Polym. Phys. 2017. V. 55. № 3. P. 228.
  27. Alentiev A., Chirkov S., Nikiforov R., Buzin M., Miloserdov O., Ryzhikh V., Belov N., Shaposhnikova V., Salazkin S. // Membranes. 2021. V. 11. № 9. P. 677.
  28. Velioğlu S., Tantekin-Ersolmaz S.B. // J. Membr. Sci. 2015. V. 480. P. 47.
  29. Volgin I.V., Batyr P.A., Matseevich A.V., Dobrovskiy A Yu., Andreeva M.V., Nazarychev V.M., Larin S.V., Goikhman M.Ya., Vizilter Y.V., Askadskii A.A., Lyulin S.V. // ACS Omega. 2022. V. 7. № 48. P. 43678.
  30. Huan T.D., Kim C., Chen L., Chandrasekaran A., Batra R., Venkatram S., Kamal D., Lightstone J. P., Gurnani R., Shetty P., Ramprasad M., Laws J., Shelton M., Ramprasad R. // J. Appl. Phys. 2020. V. 128. № 17. P. 171104.
  31. Kim C., Chandrasekaran A., Huan T.D., Das D., Ramprasad R. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. № 31. P. 17575.
  32. Barnett J.W., Bilchak C.R., Wang Y., Benicewicz B.C., Murdock L.A., Bereau T., Kumar S.K. // Sci. Adv. 2020. V. 6. № 20. P. eaaz4301.
  33. Ramprasad R., Batra R., Pilania G., Mannodi-Kanakkithodi A., Kim C. // npj Comput Mater. 2017. V. 3. № 1. P. 54.
  34. Tao L., He J., Arbaugh T., McCutcheon J.R., Li Y. // J. Membr. Sci. 2023. V. 665. P. 121131.
  35. Reiser P., Neubert M., Eberhard A., Torresi L., Zhou C., Shao C., Metni H., Van Hoesel C., Schopmans H., Sommer T., Friederich P. // Commun Mater. 2022. V. 3. № 1. P. 93.
  36. Teplyakov V., Meares P. // Gas Separ. Purif. 1990. V. 4. № 2. P. 66.
  37. Тепляков В.В., Дургарьян С.П. // Высокомолек. соед. А. 1984. V. 24. № 7. P. 1498.
  38. Тепляков В.В. // Журн. Всесоюз. хим. о-ва им. Д.И. Менделеева. 1987. Т. 22. № 6. С. 693.
  39. Николенко С.И., Кадурин А.А., Архангельская Е.О. Глубокое обучение. Погружение в мир нейронных сетей / Под ред. Н. Гринчик. СПб: Питер, 2020.
  40. Xu B., Wang N., Chen T., Li M. Empirical Evaluation of Rectified Activations in Convolutional Network. arXiv, 2015.
  41. He K., Zhang X., Ren S., Sun J. Deep Residual Learning for Image Recognition. arXiv, 2015.
  42. Rosenblatt F. // Psychol. Rev. 1958. V. 65. № 6. P. 386.
  43. ИНХС РАН. База данных “Газоразделительные параметры стеклообразных полимеров”. Информрегистр РФ, 1998, № 3585.
  44. Teplyakov V., Meares P. // Gas Separ. Purif. 1990. V. 4. № 2. P. 66.
  45. Уоткинс Д.С. Основы матричных вычислений. М.: Лаборатория знаний, 2017.
  46. Lin J. // IEEE Trans. Inform. Theory. 1991. V. 37. № 1. P. 145.
  47. Kingma D.P., Ba J. // arXiv:1412.6980. 2014.
  48. Glorot X., Bengio Y. // 13th Int. Conf. on Artificial Intelligence and Statistics (AISTATS-10). 2010. P. 249.
  49. Glorot X., Bordes A., Bengio Y. 14th Int. Conf. on Artificial Intelligence and Statistics (AISTATS-11). 2011. P. 315
  50. Srivastava N., Hinton G., Krizhevsky A., Sutskever I., Salakhutdinov R. // J. Machine Learning Res. 2014. V. 15(1). P. 1929.
  51. Polymeric Gas Separation Membranes / Ed. by D.R. Paul, Y.P. Yampolskii. Boca Raton: CRC Press, 1994.
  52. Yampolskii Y., Paterson R. Solubility of Gases in Polymers / Ed. by G.T. Hefter, R.P.T. Tomkins. Chichester: Wiley, 2004. P. 151.
  53. Meares P. // J. Am. Chem. Soc. 1954. V. 76. № 13. P. 3415.
  54. Keeney M., Heicklen J. // J. Inorg. Nuclear Chem. 1979. V. 41. № 12. P. 1755.
  55. Alibakhshi A. // Fluid Phase Equilibria. 2017. V. 432. P. 62.
  56. Svoboda V., Basařová P. // Fluid Phase Equilibria. 1994. V. 93. P. 167.
  57. Cachadiña I., Mulero A. // Fluid Phase Equilibria. 2006. V. 240. № 2. P. 173.
  58. Tee L.S., Gotoh S., Stewart W.E. // Industr. Eng. Chem. Fundamentals. 1966. V. 5. P. 356.
  59. Alentiev A.Y., Ryzhikh V.E., Syrtsova D.A., Belov N.A. // Russ Chem Rev. 2023. V. 92. № 6. P. RCR5083.
  60. Reid R.C., Prausnitz J.M., Sherwood T.K. The Properties of Gases and Liquids, Chemical engineering series. New York: McGraw-Hill, 1977.
  61. Lennard-Jones J. E., Devonshire A. F. // Proc. Roy Soc. London A. 1937. V. 163 (912). P. 53.
  62. Морачевский А.Г., Сладков И.Б. Физико-химические свойства молекулярных неорганических соединений. Л.: Химия, 1987.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Schematic representation of a fully-connected classical neural network (MLP) and the computational scheme of a neuron (for simplicity, the neural network receiving only three values as input is shown; in reality, there are much more values, sometimes by several orders of magnitude). MLP - Multilayer Perceptron (in Russian-language literature: Rosenblatt's Multilayer Perceptron). Colour drawings can be viewed in the electronic version.

Download (30KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Mathematical identity of the linear model and the neural network with reflexive activation functions (for simplicity, a neural network with only three input values is considered).

Download (27KB)
Indexing metadata
4. Fig. 3. Neural network structure (a) and graphical representation of the weights of interneuron connections (b) after training the neural network model in which K2 = ΣxiAi.

Download (28KB)
Indexing metadata
5. Fig. 4. Graphical representation of the used activation functions of LReLU neurons, at a = 3/8 (in Russian-language literature often referred to as ReLU with leakage) (a) and the reflexive activation function f (x) = x (b).

Download (42KB)
Indexing metadata
6. Fig. 5. Correlation of enthalpy of vaporisation ΔHvap with critical temperature Tcr (a), Lennard-Jones potential parameter (ε / k), surface tension and Lennard-Jones potential invariant (ε / k) σ3 / Vm for constant gases and light vapours. The (ε / k) calculated according to the method given in [58] are used to construct the figures.

Download (43KB)
Indexing metadata
7. Fig. 6. Comparison of experimental and calculated values of lgP35 / deff2 for linear (K2 = ΣxiAi) (a) and neural network (b) models. Units: P35 - Barrer, deff - angstroms.

Download (31KB)
Indexing metadata
8. Fig. 7. Comparison of experimental and calculated values of lgP35 / (ε / k) for linear (K4 = ΣxiAi) (a) and neural network (b) models without He. Units: P35 - Barrer, (ε / k) - degrees Kelvin.

Download (27KB)
Indexing metadata
9. Fig. 8. Comparison of experimental and calculated values of lgP35 [Barrer] for linear (a) and neural network (b) models.

Download (29KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».