Нелинейные эффекты в ансамбле ангармонических осцилляторов

Введение

Под термином «ангармонический осциллятор» скрывается широкий спектр как фундаментальных, так и прикладных задач физики, квантовой химии и ряда других наук, которые до сих пор находятся в фокусе внимания исследователей. Отметим лишь недавние работы [1—6]. Например, в [6] рассмотрен многофотонный резонанс на основе анализа фазового портрета задачи. Мы сосредоточимся на резонансном взаимодействии классической когерентной волны с квантовым ангармоническим осциллятором в модели одномерного осциллятора с нелинейностью третьего и четвертого порядков.

Обычно, при рассмотрении взаимодействия классической когерентной волны с ангармоническими осцилляторами, используют классическую модель ангармонического осциллятора. Тогда в нерезонансном случае рассматривают нелинейную поляризацию среды на удвоенной и утроенной частоте классической когерентной волны и говорят о генерации соответствующих гармоник [7—10].

В случае квантового описания ангармонического осциллятора рассматривают такое резонансное взаимодействия когерентной волны и осциллятора, при котором в осцилляторе при поглощении одного кванта из когерентной волны рождается только одно возбуждение. При этом задачу сводят к двухуровневой системе.

Заметим, что при резонансном воздействии когерентной волны в среде наводится поляризация, которая является суммой резонансной и нерезонансной компонент. Резонансная поляризация обусловлена динамикой резонансных уровней. В нерезонансной поляризации отражается вклад нерезонансных энергетических уровней.

В данной статье показано, что при резонансном взаимодействии когерентной волны с ангармоническим осциллятором существуют еще два типа резонанса, в которых отклик и динамика резонансной среды и резонансная поляризация среды существенно отличаются как от типичной резонансной ситуации с одноквантовым возбуждением ангармонического осциллятора, так и одноквантового резонанса с двухуровневой системой.

Говоря о резонансе, имеется в виду ситуация, когда внешнее возбуждающее поле в виде электромагнитной волны одной несущей частоты ω_cl, воздействует на ансамбль одинаковых невзаимодействующих между собой ангармонических осцилляторов, а частота Ω_n,k некоторого перехода E_n → E_k между энергетическими уровнями осциллятора, из которых хотя бы один является заселенным, близка к ω_cl : ω_cl ≈ Ω_n,k.

При резонансных воздействиях импульсов когерентных волн на ансамбль одинаковых квантовых частиц при определенных условиях [11, 12] формируются нелинейные когерентные эффекты в виде фотонного эхо, оптической нутации и другие. Простейший их анализ состоит в рассмотрении взаимодействия когерентной волны с одной квантовой частицей в предположении неоднородного уширения спектральной линии резонансного перехода. При нахождении параметров эффективной двухуровневой системы, которая возникает в резонансных условиях [11, 12], расчет основных нелинейных эффектов является стандартным, поэтому основной упор в статье делается на анализ резонансного взаимодействия когерентной волны с изолированным ангармоническим осциллятором.

Одна из рассмотренных в статье резонансных ситуаций характеризуется рождением двух возбуждений в ангармоническом осцилляторе при условии ω_cl ≈ Ω_{k + 2, k}. О таком резонансе будем говорить как о резонансе с поглощением одного фотона/кванта резонансной волны и двухкратном возбуждении ангармонического осциллятора. Рассмотрен простейший и актуальный случай ω_cl ≈ Ω_2,0. Тогда резонансная поляризация среды возникает как на частоте накачки, так и на удвоенной частоте, что позволяет говорить о генерации второй гармоники в условиях данного резонанса.

Другая рассмотренная ситуация — рождение трех возбуждений в ангармоническом осцилляторе при поглощении одного кванта когерентной волны. Здесь резонансная поляризация среды в поле резонансной когерентной волны возникает на резонансной частоте во втором порядке по параметрам взаимодействия и определяется как когерентностью ангармонического осциллятора (недиагональными элементами матрицы плотности), так и его населенностью резонансных уровней (диагональными элементами матрицы плотности). Это отличает данный резонанс от резонанса в двухуровневой системе с определенной четностью резонансных состояний. При этом эффективный гамильтониан ангармонического осциллятора в точности эквивалентен эффективному гамильтониану чисто двухуровневых квантовых систем.

В обоих случаях двухквантового и трехквантового возбуждений осциллятора одним фотоном имеет место эффект резонансного выпрямления частот — возникновение поляризации на нулевой частоте.

В традиционном случае резонанса с одноквантовым возбуждением осциллятора резонансной генераций гармоник и эффекта выпрямления частот в рассматриваемом приближении нет.

Для получения поляризации среды одинаковых ангармонических осцилляторов в поле резонансной когерентной классической электромагнитной волны использованы полуклассический подход и алгебраическая теория возмущений, развитые в работах [11, 12]. Заметим, что в современных работах, например [4, 13] и ссылки там, сходный подход называют канонической теорией возмущений Ван Флека. В работе [14] указано на различие подходов, основанных на унитарной симметрии квантовой теории. Здесь же еще раз подчеркнем, что основной отличительной чертой алгебраической теории возмущений является требование отсутствия в эффективном гамильтониане в картине Дирака слагаемых, быстро меняющихся во времени. В классическом случае это алгебраический вариант [15] метода усреднения Крылова—Боголюбова—Митропольского (в оптических приложениях см. [16]).

После общих вопросов полуклассической теории излучения квантовых систем с учетом унитарной симметрии последовательно обсуждаем поляризацию среды в трех типичных случаях резонанса когерентной волны с анагармоническим осциллятором. Отметим, что вычисление поляризации среды в контексте использования унитарного преобразования в предыдущих работах, как правило, не проводится. Полученные результаты обсуждаем в связи с реализацией некоторых нелинейных излучательных эффектов.

Постановка задачи

Резонансное взаимодействие когерентной классической волны несущей частоты ω_cl и напряженности электрического поля E_cl

$E_{\text{cl}}=E_{\text{cl}}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi )+E_{\text{cl}}{}^{*}\exp (i{\omega }_{\text{cl}}t+i\Phi )$ (1)

с ангармоническим квантовым осциллятором, описываемым гамильтонианом

$H_{\text{osc}}^{}=\hslash {\Omega }_{\text{c}}[c_{}^{+}c+\alpha {(c+c_{}^{+})}^3+\beta {(c+c_{}^{+})}^4]$, (2)

рассматриваем в электродипольном приближении, используя оператор взаимодействия вида:

$\begin{array}{l}{V}_{\text{int}}=g(E_{\text{cl}}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi )+\\ +E_{\text{cl}}{}^{*}\exp (i{\omega }_{\text{cl}}t+i\Phi ))(c+c^{+}).\end{array}$

Введены следующие обозначения и величины. Медленно меняющаяся амплитуда классической волны $E_{\text{cl}}$. Волну (1) будем называть также волной накачки. Через Ω_c обозначена характерная частота ангармонического осциллятора, операторы рождения и уничтожения квантов обозначены как c⁺ и c, коммутационные соотношения для которых $[c,c_{}^{+}]=1$, $[c,N]=c$, $[c^{+},N]=-c^{+}$, $N=c^{+}c$. Ангармонизм рассматриваемого осциллятора определяется параметрами α и β. Параметр g учитывает геометрию, включает знак минус от электродипольного оператора взаимодействия E_cld_osc, где оператор дипольного момента осциллятора d_osc = -g(c + c⁺).

Уравнение динамики осциллятора определяется уравнением для матрицы плотности ρosc

$i\hslash \frac{d{\rho }_{\text{osc}}}{dt}=[H,{\rho }_{\text{osc}}]$, H = H_osc +V_int, (3)

а поляризация среды P_osc из N_osc (в единице объема) одинаковых и невзаимодействующих между собой осцилляторов дается выражением

P_osc = N_oscTr(ρ_oscd_osc). (4)

Эта поляризация определяет обратное влияние ансамбля осцилляторов как на проходящую классическую волну, так и определяет генерацию волны на частоте $\overline{\omega }$. Пусть напряженность электрического поля на частоте $\overline{\omega }$ определяется медленно меняющейся амплитудой $\overline{E}$:

$\overline{E}=\overline{E}\exp (-i\overline{\omega }t-i\overline{\Phi })+{\overline{E}}_{}{}^{*}\exp (i\overline{\omega }t+i\overline{\Phi })$. (5)

Если на частоте $\overline{\omega }$ существует слагаемое поляризации среды, представимое в виде

$\overline{P}=\overline{P}\exp (-i\overline{\omega }t-i\overline{\Phi })+{\overline{P}}_{}{}^{*}\exp (i\overline{\omega }t+i\overline{\Phi })$, (6)

где $\overline{P}$ — медленно меняющаяся амплитуда, то амплитуда $\overline{E}$ электрического поля на частоте $\overline{\omega }$ удовлетворяет уравнению Максвелла (ось $z$ — направление распространения волны частоты $\overline{\omega }$ и волнового вектора $\overline{k}$ в среде одинаковых осцилляторов при выполнении условий пространственного синхронизма [6, 8, 10, 11])

$\left(\frac{\partial }{\partial z}+\frac{1}{\overline{c}}\frac{\partial }{\partial t}\right)\overline{E}=i2\pi \overline{k}\overline{P}$. (7)

В качестве частоты $\overline{\omega }$ может выступать как несущая частота накачки ω_cl, так и различные комбинационные частоты, на которых будет существовать ненулевая поляризация среды.

Если $\overline{\omega }$ вблизи нуля, то для расчета отклика среды ангармонических осцилляторов используется однонаправленное приближение и уравнение Максвелла представляет собой уравнение для напряженности электрического поля в виде [17]:

$\left(\frac{\partial }{\partial z}+\frac{1}{v}\frac{\partial }{\partial t}\right)E=-\frac{2\pi }{v}\frac{\partial P}{\partial t}$.

Дальнейшие вычисления удобно проводить в картине Дирака. В качестве нулевого гамильтониана удобно использовать диагональный оператор [18]

H_osc-Diag = ћΩ_cN + V₁, V₁ = ћΩ_c6β(N + N²).

Тогда операторами взаимодействия служат V_int, V₂ и V₃:

H_osc = H_osc-Diag + H_osc-Non-D, H_osc-Non-D = V₂ + V₃,

V₂ = ћαΩ_c((3cN + c³) + H.c.),

V₃ = ћβΩ_c((c⁴ - 2c² + 4c²N) + H.c.).

Переход к картине Дирака дается формулами (i = int,2,3):

ρos_c(t) = exp(iH_Diagt/ћ)ρ_oscexp(-iH_Diagt/ћ),

V_i(t) = exp(iH_Diagt/ћ)V_iexp(-iH_Diagt/ћ).

Принадлежность операторов картине Дирака отмечаем явным написанием временного аргумента (t).

Уравнение динамики ангармонического осциллятора приобретает вид

$i\hslash \frac{d{\rho }_{\text{osc}}(t)}{dt}=[V(t),{\rho }_{\text{osc}}(t)],$ 

$V(t)=V_{\text{int}}(t)+V_2^{}(t)+V_3^{}(t)$. (8)

Унитарное преобразование и вычисление поляризации

Чтобы описать резонансное взаимодействие и определить поляризацию ансамбля ангармонических осцилляторов, перейдем от матрицы плотности ρ_osc(t) к преобразованной матрице [11, 12]

${\tilde{\rho }}_{\text{osc}}(t)=e^{-iS(t)}{\rho }_{\text{osc}}(t)e^{iS(t)}$, $S(t)=S{(t)}^{+}$. (8)

Чтобы при таком преобразовании не изменились наблюдаемые значения и их вероятности, необходимо также преобразовать гамильтониан V(t) [11, 12]:

$\tilde{V}(t)=e{}^{-iS(t)}V(t)e{}^{iS(t)}-i\hslash e{}^{-iS(t)}\frac{d}{dt}e{}^{iS(t)}.$

Тогда в уравнении (8) все величины заменятся на преобразованные («тильдованные»).

Алгебраическая теория возмущений строится на основе формулы Бейкера–Кемпбелла–Хаусдорфа [11, 12] и разложений преобразованного гамильтониана $\tilde{V}(t)$ и генератора преобразования $S(t)$ в ряд по характерным константам задачи.

$\begin{array}{c}\tilde{V}(t)=V_{}^{(\mathrm{1,0,0})}(t)+V_{}^{(\mathrm{0,1,0})}(t)+V_{}^{(\mathrm{0,0,1})}(t)+V_{}^{(\mathrm{1,1.0})}(t)+\\ +V_{}^{(\mathrm{1,0,1})}(t)+V_{}^{(\mathrm{0,1,1})}(t)+V_{}^{(\mathrm{2,0,0})}(t)+\dots \end{array}$ (9)

$\begin{array}{c}S(t)=S^{(\mathrm{1,0,0})}(t)+S^{(\mathrm{0,1,0})}(t)+\\ +S^{(\mathrm{0,0,1})}(t)+S^{(\mathrm{2,0,0})}(t)+\dots ,\end{array}$ (10)

Место в верхней тройке индексов $(i,j,k)$ и значение индекса указывает на порядок разложения по взаимодействию $V_{\text{int}}$, $V_2^{}$ или $V_3^{}$. Сумму конечного числа слагаемых (9) называем эффективным гамильтонианом в картине Дирака V^Eff(t). При необходимости, нетрудно получаемые эффективные гамильтонианы переписать для картины Шредингера.

Имеем стандартные формулы алгебраической теории возмущений [11, 12, 14]:

$V^{(\mathrm{1,0,0})}(t)=\hslash \frac{d{S}^{(\mathrm{1,0,0})}(t)}{dt}+V_{\text{int}}(t)$,

$V^{(\mathrm{0,1,0})}(t)=\hslash \frac{d{S}^{(\mathrm{0,1,0})}(t)}{dt}+V_2(t)$,

$V^{(\mathrm{0,0,1})}(t)=\hslash \frac{d{S}^{(\mathrm{0,0,1})}(t)}{dt}+V_3(t)$,

$\text{}{V}^{(\mathrm{2,0,0})}(t)=i\hslash \frac{d}{dt}{S}^{(\mathrm{2,0,0})}(t)-\frac{i}{2}[S^{(\mathrm{1,0,0})}(t),V_{\mathrm{int}}(t)],$ …

в которых к величинам V^(i,j,k) относим все медленно меняющиеся во времени слагаемые по сравнению с exp(± ω_clt), exp(± Ω_ct), а величины S вбирают в себя все быстроменяющиеся во времени слагаемые. Включение поля считаем адиабатическим [11, 12]. Результат представляем в виде

$V^{(\mathrm{1,0,0})}(t)=V_{\text{int}}(t{)}^{\prime }$, $V^{(\mathrm{0,1,0})}(t)=V_2(t{)}^{\prime }$,

$V^{(\mathrm{0,0,1})}(t)=V_3(t{)}^{\prime }$, $\text{}{V}^{(\mathrm{2,0,0})}(t)=-\frac{i}{2}[S^{(\mathrm{1,0,0})}(t),V_{\mathrm{int}}(t){]}^{\prime },$

$\begin{array}{c}\text{}{V}^{(\mathrm{1,1,0})}(t)=\\ =-\frac{i}{2}[S^{(\mathrm{1,0,0})}(t),V_2(t){]}^{\prime }-\frac{i}{2}[S^{(\mathrm{0,1,0})}(t),V_{\mathrm{int}}(t){]}^{\prime },\end{array}$ (11)

$\text{}{V}^{(\mathrm{1,0,1})}(t)=-\frac{i}{2}[S^{(\mathrm{1,0,0})}(t),V_3(t){]}^{\prime }-\frac{i}{2}[S^{(\mathrm{0,0,1})}(t),V_{\mathrm{int}}(t){]}^{\prime }$ …

Знак «штрих» у выражения говорит о том, что в выражении оставлены только медленно меняющиеся во времени слагаемые. Два штриха указывают на учет только быстроменяющихся во времени слагаемых. В этой нотации $S^{(\text{i}\text{,j}\text{,k})}(t)=S^{(\text{i}\text{,j}\text{,k})}(t{)}^{″}.$

При унитарном преобразовании (8) поляризация, как наблюдаемая величина, не меняется, однако ее выражение через преобразованную матрицу плотности становится следующим:

$P_{\text{osc}}=N_{\text{osc}}Tr({\tilde{\rho }}_{\text{osc}}(t)D_{\text{osc}}(t)),$ 

$\begin{array}{c}{D}_{\text{osc}}(t)=e^{-iS(t)}{d}_{\text{osc}}(t)e^{iS(t)}\approx \\ \approx d_{\text{osc}}(t)-i[S^{(1)}(t),d_{\text{osc}}(t)],\end{array}$ (12)

$S^{(1)}(t)=S^{(\mathrm{1,0,0})}(t)+S^{(\mathrm{0,1,0})}(t)+S^{(\mathrm{0,0,1})}(t)$.

Через D_osc(t) обозначен эффективный дипольный момент ангармонического осциллятора (2) в поле резонансной когерентной классической волны (1). Будем использовать представление

$D_{\text{osc}}(t)\approx d_{\text{osc}}(t)+D_{\text{osc}}^{(\mathrm{1,0,0})}(t)+D_{\text{osc}}^{(\mathrm{0,1,0})}(t)+D_{\text{osc}}^{(\mathrm{0,0,1})}(t)$.

Далее будут рассмотрены следующие случаи резонанса при поглощении одного кванта волны (1): ω_cl ≈ Ω_res, где Ω_res — частота резонансного перехода:

Ω_res = Ω_{n +1, n}, n ≥ 0, Ω_res = Ω_2,0, Ω_res = Ω_3,0, (13)

${\Omega }_{\text{n}\text{,k}}=\frac{E_{\text{n}\text{,k}}}{\hslash }$, E_n,k = E_k, E_n = ћΩ_c[n + 6β(n + n²)].

Будем кратко говорить о резонансах с одноквантовым, двухквантовым и трехквантовом возбуждении ангармонического осциллятора (при поглощении одного фотона/кванта из когерентного поля накачки).

Энергетические уровни ангармонического осциллятора энергии E_n будем обозначать как |E_n >=| n> и будем использовать проекционные операторы в представлении операторов.

Если использовать разбиение эрмитового оператора $O$ на составляющие $O=\stackrel{⌢}{O}+H.c.$, где в качестве $O$ будут операторы S^(i,j,k)(t), $V_{\mathrm{int}}(t)$, V₂(t), V₃(t), V^(i,j,k)(t), $d_{osc}(t)$ d_osc(t), $D_{\text{osc}}^{(\text{i}\text{,j}\text{,k})}(t)$, то нетрудно получить

${\stackrel{⌢}{S}}^{\left(\mathrm{1,0,0}\right)}\left(t\right)=-\frac{g}{i\hslash }\underset{n}{{\sum }^{\text{'}\text{'}}}{s}_{n-\mathrm{1,}n}\left(t\right)\sqrt{n}{e}^{i{\Omega }_{n-\mathrm{1,}n}t}|E_{n-1}^{}><E_n^{}|,$ 

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{S}}^{(\mathrm{0,1,0})}(t)=-\frac{\alpha {\Omega }_{\text{c}}}{i}({\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }{h}_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}{e}^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-1}^{}><E_{\text{n}}^{}|}+\\ +{\displaystyle \sum _{n=3}^{\infty }{h}_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}}{e}^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-3}^{}><E_{\text{n}}^{}|}),\end{array}$

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{S}}^{(\mathrm{0,0,1})}(t)=-\frac{\beta {\Omega }_c}{i}({\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }{h}_{\text{n}-\mathrm{4,}\text{n}}{e}^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{4,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-4}^{}><E_{\text{n}}^{}|}+\\ +{\displaystyle \sum _{n=3}^{\infty }{h}_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}{e}^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-2}^{}><E_{\text{n}}^{}|}),\end{array}$

${\stackrel{⌢}{d}}_{\text{osc}}(t)=-g{\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }\sqrt{n}{e}^{-i{\Omega }_{\text{n}\text{,n}-1}t}|E_{\text{n}-1}^{}><E_{\text{n}}^{}|},$

$s_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}(t)=\frac{E_{\text{cl}}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi )}{-{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}}+\frac{E_{\text{cl}}{}^{*}\exp (i{\omega }_{\text{cl}}t+i\Phi )}{{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}},$ 

$h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}=\frac{3n^{3/2}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}},$

$h_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}}=\frac{\sqrt{n(n-1)(n-2)}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}}},$ 

$h_{\text{n}-\mathrm{4,}\text{n}}=\frac{\sqrt{n(n-1)(n-2)(n-3)}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{4,}\text{n}}},$ 

$h_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}=\frac{(4n-2)\sqrt{n(n-1)}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}.$

Эти формулы необходимы для получения эффективного оператора дипольного момента и эффективного гамильтониана. Подчеркнем, что разбиение $O=\stackrel{⌢}{O}+H.c.$ неоднозначно и этим пользуемся в дальнейшем для перегруппировки слагаемых. Получаются громоздкие общие формулы, которые представим так:

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{D}}^{(\mathrm{1,0,0})}(t)=-\frac{g^2}{\hslash }{\displaystyle \sum _n(s_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}(t)+s_{\text{n},\text{n}+1}(t))\sqrt{n(n+1)})e^{-i{\Omega }_{\text{n}+\mathrm{1,}\text{n}-1}t}|E_{\text{n}-1}^{}><n+1|}+\\ +\frac{g^2}{\hslash }({\displaystyle \sum _n(s_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}{(t)}^{*}n-(n+1)s_{\text{n},\text{n}+1}{(t)}^{*})|E_{\text{n}}^{}><n|},\end{array}$

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{D}}_{}^{(\mathrm{0,1,0})}(t)=-\alpha {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }\left(\frac{h_{\text{m}\text{,m}+1}}{{\Omega }_{\text{m}\text{,m}+1}}\sqrt{m+2}-\sqrt{m+1}\frac{h_{\text{m+1}\text{,m+2}}}{{\Omega }_{\text{m+1}\text{,m+2}}}\right)e^{-i{\Omega }_{\text{m+2}\text{,m}}t}|E_{\text{m}}^{}><E_{\text{m}+2}^{}|}-\\ -\alpha {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=3}^{\infty }\left(\frac{h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+2}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+2}}\sqrt{n+3}-\sqrt{n}\frac{h_{\text{n}\text{,n}+3}}{{\Omega }_{\text{n}\text{,n}+3}}\right)e^{-i{\Omega }_{\text{n+3}\text{,n}-1}t}|E_{\text{n}-1}^{}><E_{\text{n}+3}^{}|}+\\ -\alpha {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }\left(\sqrt{n+1}\frac{h_{\text{n}\text{,n}+1}}{{\Omega }_{\text{n}\text{,n}+1}}-\frac{h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}}\sqrt{n}\right)|E_{\text{n}}^{}><E_{\text{n}}^{}|}-\\ -\alpha {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }\left(\sqrt{n+3}\frac{h_{\text{n}\text{,n}+3}}{{\Omega }_{\text{n}\text{,n}+3}}-\frac{h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+2}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+2}}\sqrt{n}\right)e^{-i{\Omega }_{\text{n+2}\text{,n}}t}|E_{\text{n}}^{}><E_{\text{n}+2}^{}|},\end{array}$

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{D}}^{(\mathrm{0,0,1})}(t)=-\beta {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=3}^{\infty }\left(\frac{h_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}-1}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}-1}}\sqrt{n}-\sqrt{n-2}\frac{h_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}\right)e^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-3}^{}><E_{\text{n}}^{}|}-\\ -\beta {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }\left(\sqrt{n+1}\frac{h_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}+1}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}+1}}-\frac{h_{\text{n}-\mathrm{4,}\text{n}}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{4,}\text{n}}}\sqrt{n-3}\right)e^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{3,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-3}^{}><E_{\text{n}}^{}|}-\\ -\beta {\Omega }_{\text{c}}g{\displaystyle \sum _{n=1}^{\infty }\left(\sqrt{n+1}\frac{h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+1}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+1}}-\frac{h_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}\sqrt{n-1}\right)e^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}t}|E_{\text{n}-1}^{}><E_{\text{n}}^{}|}.\end{array}$

Эффективный гамильтониан в первом порядке по полю получается в простом и общем виде как для всех рассматриваемых случаев резонанса [11, 12, 18], так и для всех объектов типа «атомно-фотонных» и «фотонных» кластеров» [19]:

$\begin{array}{c}{V}^{\text{Eff}}(t)=\\ =g^{\text{Eff}}E(t)\exp [-i({\omega }_{\text{cl}}-{\Omega }_{\text{res}}+i\Phi )t]X_{+}+H.c\mathrm{.,}\end{array}$ (14)

где $X_{+}$ и $X_{-}$ — повышающий и понижающий операторы в ангармоническом осцилляторе, которые в терминах проекционных операторов выглядят так

$X_{+}=|e><g|$, $X_{-}=|g><e|$, $X_{+}=X_{-}^{+}$.

Через $|e>$ и $|g>$ обозначены вектора состояний верхнего и нижнего резонансных уровней ангармонического осциллятора, частота перехода между которыми равна Ω_res (13).

Эффективный параметр g^Eff резонансного взаимодействия равен

$g^{\text{Eff}}=g\sqrt{n}$, Ω_res = Ω_n,n-1, n ≥ 1;

$g^{\text{Eff}}=-(4+\sqrt{2})g\alpha$, Ω_res = Ω_2,0; $g^{\text{Eff}}=-8\sqrt{6}g\beta$,

Ω_res = Ω_3,0.

Следует отметить, что резонанс Ω_res = Ω_2,0 является простейшим представителем резонансов с Ω_res = Ω_2k+n,n, n ≥ 0, k ≥ 1. Эффективный оператор взаимодействия с внешним когерентным полем (14) здесь определяется только слагаемым $V_2$ в ангармонической добавке к диагональной части гамильтониана. Резонанс Ω_res = Ω_3,0 является простейшим представителем резонансов с Ω_res = Ω_2k+1+n,n, n ≥ 0, k ≥ 1. Здесь роль играет только слагаемое $V_3$.

В резонансных условиях в поле волны накачки идут переходы только между резонансными состояниями. Поэтому удобно разбить поляризацию среды на сумму двух слагаемых — резонансную и нерезонансную

P^osc = P^res + P^nonres.

Для определения резонансной поляризации от эффективного оператора дипольного момента D_osc(t) достаточно знать только матричные элементы этого оператора D_osc(t)_ee, D_osc(t)_gg и D_osc(t)_eg.

$\begin{array}{c}{P}^{res}={\tilde{\rho }}_{ee}\left(t\right)D_{osc}{\left(t\right)}_{ee}+{\tilde{\rho }}_{gg}\left(t\right)D_{osc}{\left(t\right)}_{gg}+\\ +{\tilde{\rho }}_{eg}\left(t\right)D_{osc}{\left(t\right)}_{ge}+{\tilde{\rho }}_{ge}\left(t\right)D_{osc}{\left(t\right)}_{eg}.\end{array}$ (15)

Нерезонансная поляризация P^nonres определяется линейной ${\chi }^{(1)}$ и нелинейными ${\chi }^{(2)}$ и ${\chi }^{(3)}$ восприимчивостями [7—12]. Если необходимо, ее можно учесть феноменологически.

Поляризация ангармонических осцилляторов в поле резонансной накачки

Случай однократного возбуждения ангармонического осциллятора ω_cl ≈ Ω_res = Ω_n,n-1. Матричные элементы эффективного дипольного момента определяются значениями:

${\stackrel{⌢}{d}}_{\text{osc}}{(t)}_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}=-g\sqrt{n}{e}^{-i{\Omega }_{\text{n}\text{,n}-1}t},$

${\stackrel{⌢}{D}}^{\left(\mathrm{1,0,0}\right)}{}_{\text{nn}}\left(t\right)=-{\mathcal{E}}_{\text{cl}}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi ){\Pi }_{\text{n}}\left({\omega }_{\text{cl}}\right),$ (16)

${\stackrel{⌢}{D}}_{}^{(\mathrm{0,1,0})}{}_{\text{nn}}(t)=-\alpha {\Omega }_{\text{c}}g(\sqrt{n+1}\frac{h_{\text{n}\text{,n}+1}}{{\Omega }_{\text{n}\text{,n}+1}}-\frac{h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}}\sqrt{n}),$ (17)

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{D}}^{\left(\mathrm{0,0,1}\right)}{\left(t\right)}_{n-1,n}=\\ =-\beta {\Omega }_{\text{c}}g(\sqrt{n+1}\frac{h_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+1}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}+1}}-\frac{h_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}{{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{2,}\text{n}}}\sqrt{n-1})e^{i{\Omega }_{\text{n}-\mathrm{1,}\text{n}}t}.\end{array}$

Здесь использован стандартный параметр теории резонанса [12]:

${\Pi }_{\text{n}}(\omega )=\frac{g^2}{\hslash }\left(\begin{array}{c}\frac{n}{{\Omega }_{\text{n}\text{.n}-1}+\omega }+\frac{n}{{\Omega }_{\text{n}\text{.n}-1}-\omega }+\\ +\frac{n+1}{{\Omega }_{\text{n}\text{,n}+1}+\omega }+\frac{n+1}{{\Omega }_{\text{n}\text{,n}+1}-\omega }\end{array}\right).$

Структура матричных элементов в целом отвечает матричным элементам эффективного оператора дипольного момента при одноквантовом резонансе с оптически разрешенным переходом в двухуровневой системе [12]. Применение алгебраической тории возмущений и представленные результаты позволяют в дальнейшем переписать когерентные переходные процессы типа оптической нутации и фотонного эхо на основе формул монографии [12] для ангармонического осциллятора в условиях ω_cl ≈ Ω_res = Ω_n,n-1.

Другой простой случай резонанса с поглощением одного кванта резонансной волны — резонанс с трехкратным возбуждением ангармонического осциллятора ω_cl ≈ Ω_res = Ω_3,0. Здесь также имеем аналогию с резонансной поляризацией двухуровневой квантовой системы (ср. с [12]). Для ${\stackrel{⌢}{D}}^{\text{(1}\text{,0}\text{,0)}}{}_{\text{nn}}(t)$ и ${\stackrel{⌢}{D}}^{\text{(0}\text{,1}\text{,0)}}{}_{\text{nn}}(t)$ имеем формулы (16) и (17), а оставшийся матричный элемент такой

${\stackrel{⌢}{D}}^{(\mathrm{0,0,1})}{}_{03}(t)=-\beta {\Omega }_{\text{c}}g\left(\frac{2h_{\mathrm{0,4}}}{{\Omega }_{\mathrm{0,4}}}+\frac{\sqrt{3}{h}_{\mathrm{0,2}}}{{\Omega }_{\mathrm{0,2}}}-\frac{h_{\mathrm{1,3}}}{{\Omega }_{\mathrm{1,3}}}\right)e^{-i{\Omega }_{\mathrm{3,0}}t}.$

В отличие от теории резонанса в двухуровневых системах в резонансных состояниях возникает постоянный дипольный момент, определяемый матричным элементом $2{\stackrel{⌢}{D}}_{}^{\text{(0}\text{,1}\text{,0)}}{}_{\text{nn}}(t)$ (коэффициент 2 учитывает эрмитово сопряженное слагаемое). Оставшаяся часть поляризации возникает на частоте накачки:

$\begin{array}{c}{P}_{\text{osc}}=N_{\text{osc}}({\tilde{\rho }}_{\text{osc}}{\left(t\right)}_{eg}{\stackrel{⌢}{D}}^{\left(\mathrm{0,0,1}\right)}{\left(t\right)}_{eg}+\\ +{\tilde{\rho }}_{\text{osc}}{\left(t\right)}_{ee}{\stackrel{⌢}{D}}^{\left(\mathrm{1,0,0}\right)}{\left(t\right)}_{ee}+{\tilde{\rho }}_{\text{osc}{\left(t\right)}_{gg}}{\stackrel{⌢}{D}}^{\left(\mathrm{1,0,0}\right)}\left(t\right){)}_{\text{gg}}+H.c.\end{array}$

и равноправно зависит от когерентности и от населенностей резонансных уровней. В двухуровневой системе и в случае резонанса ω_cl ≈ Ω_res = Ω_n,n-1 эти зависимости имеют разный порядок.

Такой аналог двухуровневой квантовой системы также позволяет реализовать часть нелинейно-оптических эффектов, описанных в [12]. Примером может служить оптическая нутация и нутационное эхо. Несмотря на указанные отличия в поляризации среды на резонансной частоте, оптическая нутация и нутационное эхо будут возникать на той же частоте, что и в случае двухуровневых систем. Неоднородное уширение, необходимое для формирования сигналов типа фотонного эхо, можно реализовать, допустив в ансамбле ангармонических осцилляторов наличие осцилляторов со слегка сдвинутыми как частотами ${\Omega }_{\text{c}}$, так и с измененными параметрами нелинейности $\beta$.

Случай двухкратного возбуждения ангармонического осциллятора ω_cl ≈ Ω_res = Ω_2,0 отличен от предыдущих в следующем. Диагональные матричные эффективного дипольного момента такие же, что и в предыдущих случаях резонанса (формулы (16) и (17)). Недиагональный матричный элемент имеет существенные отличия и состоит из двух частей:

${\stackrel{⌢}{D}}_{\text{osc}}{}_{0.2}(t)={\stackrel{⌢}{D}}^{(\mathrm{1,0,0})}{(t)}_{\mathrm{0,2}}+{\stackrel{⌢}{D}}_{}^{(\mathrm{0,1,0})}{(t)}_{\mathrm{0,2}},$

$\begin{array}{l}{\stackrel{⌢}{D}}^{\left(\mathrm{1,0,0}\right)}{\left(t\right)}_{\mathrm{0,2}}=-\frac{\sqrt{2g^2}}{\hslash }{e}^{-i{\Omega }_{\mathrm{2,0}}t}\left({\mathcal{E}}_{\text{cl}}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi \right)\times \\ \times \left(\frac{1}{-{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{0,1}}}+\frac{1}{-{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{1,2}}}\right)+{\mathcal{E}}_{\text{cl}}{}^{*}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi )\times \\ \times \left(\frac{1}{{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{0,1}}}+\frac{1}{{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{1,2}}}\right))={\stackrel{⌢}{D}}^{gen}{\left(t\right)}_{\mathrm{0,2}}+{\stackrel{⌢}{D}}^{perm}{\left(t\right)}_{\mathrm{0,2}}\end{array}$

${\stackrel{⌢}{D}}_{}^{(\mathrm{0,1,0})}{(t)}_{\mathrm{0,2}}=-\alpha {\Omega }_{\text{c}}g\left(\frac{\sqrt{3}{h}_{\mathrm{0,3}}}{{\Omega }_{\mathrm{0,3}}}+\frac{\sqrt{2}{h}_{\mathrm{0,1}}}{{\Omega }_{\mathrm{0,1}}}-\frac{h_{\mathrm{1,2}}}{{\Omega }_{\mathrm{1,2}}}\right)e^{-i{\Omega }_{\mathrm{2,0}}t}.$

Слагаемое ${\stackrel{⌢}{D}}_{}^{(\mathrm{0,1,0})}{(t)}_{\mathrm{0,2}}$ отвечает за традиционную составляющую резонансной поляризации.

Слагаемое

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{D}}^{\text{gen}}{\left(t\right)}_{0,2}=-\frac{\sqrt{2}{g}^2}{\hslash }{e}^{-i{\Omega }_{\mathrm{2,0}}t}{\mathcal{E}}_{\text{cl}}\exp (-i{\omega }_{\text{cl}}t-i\Phi )\times \\ \times \left(\frac{1}{-{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{0,1}}}+\frac{1}{-{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{1,2}}}\right)\end{array}$

определяет поляризацию резонансной среды на частоте второй гармоники ω_cl+ Ω_2,0 ≈ 2Ω_2,0. Наконец,

$\begin{array}{c}{\stackrel{⌢}{D}}^{\text{perm}}{\left(t\right)}_{0,2}=-\frac{\sqrt{2}{g}^2}{\hslash }{e}^{-i{\Omega }_{\mathrm{2,0}}t}{E}_{\text{cl}}{}^{*}\exp (i{\omega }_{\text{cl}}t+i\Phi )\times \\ \times \left(\frac{1}{{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{0,1}}}+\frac{1}{{\omega }_{\text{cl}}+{\Omega }_{\mathrm{1,2}}}\right)\end{array}$

определяет вклад когерентности ангармонических осцилляторов в наведенную низкочастотную (на нулевой частоте Ω_2,0 - ω_cl≈ 0) постоянную поляризацию.

Заключение

Рассмотренные случаи резонанса отличаются между собой. Резонансные поляризации на резонансной частоте в случае одноквантового возбуждения ω_cl ≈ Ω_res = Ω_n,n-1 и трехквантового возбуждения ω_cl ≈ Ω_res = Ω_3,0 похожи на резонансную поляризацию среды двухуровневых квантовых частиц с оптически разрешенным квантовым переходом [12]. При этом резонансной генерации гармоник в рассматриваемом приближении нет. Отличие здесь возникает в возникновении малого постоянного эффективного дипольного момента ${{\stackrel{⌢}{D}}_{}^{\left(\mathrm{0,1,0}\right)}}_{\text{nn}}\left(t\right)$. Это, в свою очередь приводит к генерации низкочастотного излучения на частоте Раби, как и в двухуровневых системах с постоянным дипольным моментом [19]. В отсутствие внешнего поля величина ${{\stackrel{⌢}{D}}_{}^{\text{(0}\text{,1}\text{,0)}}}_{\text{nn}}\left(t\right)$ говорит о наличии малого постоянного дипольного момента у ангармонического осциллятора.

Резонанс с двухквантовым возбуждением осциллятора ω_cl ≈ Ω_res = Ω_2,0 отличается от отмеченных выше случаев резонансной генерацией второй гармоники. В протяженной среде, однако, для формирования излучения на частоте второй гармоники необходимо выполнение условия пространственного синхронизма.

Отметим установленную роль когерентности и населенности резонансных уровней в формировании резонансной поляризации. В случае одноквантового возбуждения осциллятора лидирующее слагаемое определяется когерентностью, поэтому вкладом от динамики населенностей здесь можно пренебречь. При двухквантовом и трехквантовом возбуждении вклады когерентности и населенностей одного порядка. Тем не менее, указанное обстоятельство не мешает формированию нелинейных эффектов типа фотонного эхо, поскольку и в населенности, и в когерентности в поле резонансной волны присутствует эффект, который принято называть «обращением времени» [20]. Кроме того, влияние резонансной населенности существенно при наличии резонансного поля, тогда как определяемая когерентностью поляризация не связана с наличием поля и позволяет обсуждать эффекты типа оптической индукции.

Наконец, подчеркнем, что хотя рассмотренные резонансные взаимодействия находятся в традиционной области ультракоротких импульсов, когда у импульса есть медленно меняющаяся огибающая, а длительность импульсов меньше характерных времен релаксации, общая картина резонансных процессов представляется достаточно сложной. Когда мы говорим о паре резонансных уровней, тогда возможно формирование нелинейных эффектов типа традиционных эхо [12]. Если возбуждающие эффект эхо импульсы когерентного поля будут резонансными смежным переходам, то возможен целый спектр новых явлений эхо типа трехуровневых эхо [12]. В последнее время исследуют воздействие предельно коротких импульсов, например, [21, 22], когда их спектр накрывает несколько переходов в квантовом осцилляторе и возможны различные каналы генерации гармоник и формирование фотонных эхо в «нетрадиционные» моменты времени. Здесь представленный в статье подход даст хорошее приближение для спектра и актуальных квантовых переходов.

Автор выражает благодарность Калачеву А. А. и Сазонову С. В. за полезные обсуждения.