Анодные процессы урановых сплавов, содержащих палладий и неодим в расплавах 3LiCl–2KCl–UCl3
- Авторы: Никитин Д.И.1, Половов И.Б.1, Ребрин О.И.1, Щетинский А.В.1, Дедюхин А.С.1
-
Учреждения:
- Уральский федеральный университет
- Выпуск: № 2 (2023)
- Страницы: 144-155
- Раздел: Статьи
- URL: https://journals.rcsi.science/0235-0106/article/view/138584
- DOI: https://doi.org/10.31857/S0235010623020081
- EDN: https://elibrary.ru/MHPPRR
- ID: 138584
Цитировать
Аннотация
На модуле переработки площадки опытно-демонстрационного энергетического комплекса Сибирского химического комбината поэтапно реализуется комбинированная технологическая схема переработки смешанного нитридного уран-плутониевого отработавшего топлива, состоящая из пирохимических операций, гидрометаллургического аффинажа урана, плутония и нептуния. Согласно данной схеме, целевые продукты пирохимической переработки, очищенные от основной массы продуктов деления с содержанием актиноидов не менее 99.9 мас. %, направляются на гидрометаллургический передел. Для пирохимической переработки необходимо разработать технологию элетрорафинирования металлизированного отработавшего ядерного топлива. Для проведения электролитического рафинирования необходимо определить процессы и режимы анодного растворения сплавов, моделирующих продукт этой головной операции “металлизации”. В настоящей работе представлены результаты исследования процессов анодного растворения модельных сплавов U–Pd и U–Pd–Nd с различными концентрациями палладия и неодима в расплавах на основе 3LiCl–2KCl–UCl3 (10.1 мас. % UCl3) при 550°C с использованием различных методов. Урановые сплавы, содержащие палладий и неодим, были приготовлены прямым сплавлением металлического урана и порошков металлического палладия марки ПдАП-1, и металлического неодима (99.99%) в среде высокочистого аргона (99.998%). Электрохимические измерения проводили с использованием потенциостата/гальваностата Autolab 302N, оснащенного сильноточным модулем Booster 20A. Кривые анодной поляризации состоят только из одной волны окисления, которую отнесли к растворению металлического урана. Увеличение содержания палладия в сплаве с 1.5 до 10.0 мас. %, не влияет на форму поляризационных кривых. Увеличение содержания неодима в сплаве с 1.0 до 10.0 мас. % также не влияет на форму поляризационных кривых. Определены параметры электрорафинирования урановых сплавов, содержащих палладий и неодим. Предельная плотность тока выделения урана из урановых сплавов, содержащих палладий и неодим в электролите 3LiCl–2KCl–UCl3 (10.1 мас. % UCl3) при 550°C, составила 0.4 А/см2. Показано, что в результате анодного растворения палладий в расплав не переходит, а неодим накапливается в электролите только при рафинировании сплава с содержанием 10.0 мас. % неодима, что существенно выше будущих реальных концентраций компонентов электрорафинируемого уранового сплава в технологической цепочке переработки отработавшего ядерного топлива.
Об авторах
Д. И. Никитин
Уральский федеральный университет
Автор, ответственный за переписку.
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург
И. Б. Половов
Уральский федеральный университет
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург
О. И. Ребрин
Уральский федеральный университет
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург
А. В. Щетинский
Уральский федеральный университет
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург
А. С. Дедюхин
Уральский федеральный университет
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург
Список литературы
- Imoto S. Chemical state of fission products in irradiated UO2 // Nuclear Materials. 1986. 140. № 1. P. 19–27.
- Bush R.P., Recovery of platinum group metals from high levelradioactive waste. Possibilities of separation and use re-evaluated // Platinum Metals Reviews. 1991. 35. № 4. P. 202–208.
- Любимов Д.Ю., Дерябин И.А., Булатов Г.С., Гедговд К.Н., Термодинамическое моделирование фазового состава смешанного уранплутониевого мононитрида с примесью кислорода при облучении до выгорания 140 ГВт сут/т и температуре 900—1400 K // Атомная энергия. 2015. 118. № 1. С. 24–19.
- Булатов Г.С., Гедговд К.Н., Любимов Д.Ю., Термодинамический анализ химического и фазового составов облученного быстрыми нейтронами уран-плутониевого нитрида в зависимости от температуры и выгорания // Материаловедение. 2009. 1. С. 2–7.
- Kleykamp H. The chemical state of the fission products in oxide fuels // Nuclear Materials. 1985. 131. № 2–3. P. 221–246.
- Middlemas S.C., Craig M.M., Adkins C.A., Lemma F.D., Tolman K.R., Benson M.T., Hin C.J. Effects of intermetallic compounds on the thermophysical properties of uranium–palladium alloys // Alloys and Compounds. 2021.
- Prasad R., Dash S., Parida S.C., Singh Z., Venugopal V.J. Gibbs energy of formation of UPd3(s) // Nuclear Materials. 2000. 277. № 1. P. 45–48.
- Kleykamp H. Highlights of experimental thermodynamics in the field of nuclear fuel development // Nuclear Materials. 2005. 344. № 1–3. P. 1–7.
- Cordfunke E.H.P., Muis R.P., Wijbenga G., Burriel R., Zainel H., To M., Westrum. E.F.Jr., Thermodynamics of uranium intermetallic compounds. I. Heat capacity of UPd3 from 5 to 850 K // The Journal of Chemical Thermodynamics. 1988. 20. P. 815–823.
- Кесикопулос В.А., Потапов А.М., Дедюхин А.Е., Зайков Ю.П. Изготовление интерметаллида UPd3 и исследование его термодинамических характеристик // Сборник трудов семинара “Электрохимия в распределенной и атомной энергетике”. Нальчик. Ажур. 2022. С. 224–226.
- Strepetov K.E., Osipenko A.A., Volkovich V.A. Electrochemical behavior of uranium–palladium alloys in molten eutectic mixture of lithium, potassium and cesium chlorides // AIP Conference Proceedings 2022. 2466. № 1. P. 050033.
- Okamoto H. Pd–U (Palladium–Uranium) // Journal of Phase Equilibria. 1992. 13. № 2. P. 222–223.
- Parnell D.G., Brett N.H., Haines H.R., Potter P.E. Phase relationships in the ternary system U–Nd–Pd // J. Less Common Metals. 1986. 118. № 1. P. 141–152.
- Zolotarev D.A., Nikitin D.I., Polovov I.B. Electrode processes in 3LiCl–2KCl–UCl3 melts: Investigation of temperature and uranium concentration influence // AIP Conference Proceedings 2019. 2174. P. 020276.
- Никитин Д.И., Половов И.Б., Щетинский А.В., Дедюхин А.С., Волкович В.А., Ребрин О.И. Процессы анодного растворения сплавов U–Pd в расплавах 3LiCl–2KCl–UCl3 // Сборник трудов семинара “Электрохимия в распределенной и атомной энергетике”. Нальчик. Ажур. 2022. С. 294–297.
- Hames A.L., Paulenova A., Willit J.L., Williamson M.A. Phase Equilibria Studies of the LiCl–KCl–UCl3 System // Journal Nuclear Technology. 2018. 203. № 3. P. 272–281.