Quasi-stationary approximation for analyzing the geminate and bimolecular stages of singlet fission in molecular semiconductors

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

The work concerns the studying the accuracy of the quasi-static approximation for the calculation of the kinetics of singlet fission (SF) in molecular semiconductors. The SF is known to be accompanied by inverse TT-annihilation (TTA), which essentially controls the specific features of the SF-kinetics. The analysis of the SF-kinetics in the wide time region has been made, which covers both short times usually associated with the stage of geminate TTA and long times typical for the bimolecular TTA. The simple models have been proposed, analysis of which demonstrated good accuracy of formulas, derived within the quasistatic approximation, in the description of SF-kinetics. High accuracy of interpolation formulas, which combine the obtained expressions and allow for describing the kinetics at different stages of the process, is also demonstrated. The proposed formulas are shown to significantly simplify the description of the experimental results.

Full Text

Restricted Access

About the authors

A. I. Shushin

Semenov Federal Research Center for Chemical Physics, Russian Academy of Sciences

Author for correspondence.
Email: shushin@chph.ras.ru
Russian Federation, Moscow

References

  1. K. Miyata, F. S. Conrad-Burton, F. L. Geyer et al. Chem. Rev. 119, 4261 (2019). https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.8b00572
  2. D. Casanova, Chem. Rev. 118, 7164 (2018). https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.7b00601
  3. M.B. Smith, J. Michl, Annu. Rev. Phys. Chem. 64, 361 (2013). https://doi.org/10.1146/annurev-physchem-040412-110130
  4. R.E. Merrifield. J. Chem. Phys. 48, 4318 (1968). https://doi.org/10.1063/1.1669777
  5. A. Suna, Phys. Rev. B. 1, 1716 (1970). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.1.17166 .
  6. A.I. Shushin, J. Chem. Phys. 156, 074703 (2022). https://doi.org/10.1063/5.00781587
  7. D.G. Bossanyi, Y. Sasaki, S. Wang, D. Chekulaev, N. Kimizuka, N. Yanai, J. Clark, J. Mater. Chem. C. 10, 4684 (2022). https://doi.org/10.1039/d1tc02955j
  8. A.S. Vetchinkin, S.Ya. Umanskii, Ju.A. Chaikina et al. Russ. J. Phys. Chem. B. 16, 945 (2022). https://doi.org/10.1134/S19907931220501049
  9. A.I. Shushin, S.Y. Umanskii, Y.A. Chaikina. Russ. J. Phys. Chem. B. 17, 860 (2023). https://doi.org/10.1134/S1990793123040176
  10. A.I. Shushin, S.Y. Umanskii, Y. A. Chaikina. Russ. J. Phys. Chem. B. 17, 1403 (2023). https://doi.org/10.1134/S199079312306021011
  11. S.Y. Umanskii, S.O. Adamson, A.S. Vetchinkin et. al. // Russ. J. Phys. Chem. B. 17. 346 (2023). https://doi.org/10.1134/S199079312302032X
  12. A. Ryansnyanskiy, I. Biaggio. Phys. Rev. B. 84, 193203 (2011). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.84.19320313
  13. T. Barhoumi, J.L. Monge, M. Mejatty et al. Eur. Phys. J. B. 59, 167 (2007).
  14. G.B. Piland, J.J. Burdett, D. Kurunthu et al. J. Phys. Chem. 117, 1224 (2013). https://doi.org/10.1021/jp309286v
  15. G.B. Pilland, J. Burdett, R.J. Dillon et al. J. Phys. Chem. Lett. 5, 2312 (2014). https://doi.org/10.1021/jz500676c
  16. A.I. Shushin. Chem. Phys. Lett. 118, 197 (1985). https://doi.org/10.1016/0009-2614(85)85297-017
  17. A.I. Shushin. J. Chem. Phys. 95, 3657 (1991). https://doi.org/10.1063/1.46081718
  18. A.I. Shushin. J. Chem. Phys. 97, 1954 (1992). https://doi.org/10.1063/1.46313219
  19. U.E. Steiner, T. Ulrich. Chem. Rev. 89, 514 (1989). https://doi.org/10.1021/cr00091a003
  20. A.I. Shushin. Chem. Phys. Lett. 678, 283 (2017). https://doi.org/10.1016/j.cplett.2017.04.068
  21. A.I. Shushin, J. Chem. Phys. 151, 034103 (2019). https://doi.org/10.1063/1.509966722
  22. A.I. Shushin. Chem. Phys. Lett. 811, 140199 (2023). https://doi.org/10.1016/j.cplett.2022.140199

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Comparison of the exact dependence of the kinetic SF function.

Download (28KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Comparison of the experimental SF kinetics [7] (circles) measured in films containing rubrene nanoparticles with the full kinetic SF function y(t) calculated using the interpolation formula (24). The dashed line also shows the characteristic hemin kinetic function yg(t) calculated in neglecting T-exciton migration, i.e., for the above-mentioned diffusion model parameters, but with see Sects. 2 и 3).

Download (22KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2025 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».