Теоретическое исследование гидролиза серонитрозильного комплекса железа [Fe(NO)2(SCH2)2]+
- Авторы: Лужков В.Б.1,2, Крапивин В.Б.1, Санина Н.А.1,2, Алдошин С.М.1
-
Учреждения:
- Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН
- Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии
- Выпуск: Том 97, № 5 (2023)
- Страницы: 607-616
- Раздел: ФИЗИКА И ХИМИЯ ЭЛЕМЕНТАРНЫХ ХИМИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ
- URL: https://journals.rcsi.science/0044-4537/article/view/136565
- DOI: https://doi.org/10.31857/S004445372305014X
- EDN: https://elibrary.ru/MRWIPE
- ID: 136565
Цитировать
Аннотация
Механизм гидролиза модельного серонитрозильного комплекса железа (СНКЖ) [Fe(NO)2(SCH2)2]+ 1 с тиоформальдегидными лигандами был исследован с помощью методов теории функционала плотности и модели поляризуемой непрерывной среды растворителя. Квантово-химические расчеты использовали функционалы TPSSH и M06 в базисе def2-TZVP и включали влияние водной среды. Установлено, что гидролиз 1 является экзотермическим процессом с малой энергией активации, в то время как обмен NO на H2O термодинамически невыгоден. Расчеты предсказали более низкий активационный барьер для ассоциативного механизма с согласованным замещением SCH2 на H2O, чем для диссоциативного механизма с гомолитическим распадом координационной связи Fe–S в воде. Механизм гидролиза с участием OH– оказался менее выгодным при рН 7. Расчеты предсказали, что катионный СНКЖ 1 имеет {Fe1+(NO•)2}9 тип электронной структуры и сохраняет в воде тетраэдрическую структуру характерную для строения кристаллов СНКЖ с тиокарбонильными лигандами.
Об авторах
В. Б. Лужков
Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии
Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка; Россия, 119991, Москва
В. Б. Крапивин
Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН
Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка
Н. А. Санина
Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии
Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка; Россия, 119991, Москва
С. М. Алдошин
Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН
Автор, ответственный за переписку.
Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка
Список литературы
- Butler A.R., Glidewell C., Li M.-H. // Adv. Inorg. Chem. 1988. V. 32. P. 335.
- Butler A.R. // Chem. Rev. 2002. V. 102. P. 1155.
- Szaciłowski K., Chmura A., Stasicka Z. // Coord. Chem. Rev. 2005. V. 249. P. 2408.
- Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Russ. Chem. Bull. 2011. V. 60. P. 1223.
- Lewandowska H., Kalinowska M., Brzóska K. et al. // Dalton Trans. 2011. V. 40. P. 8273.
- Hsiao H.Y., Chung C.W., Santos J.H. et al. // Ibid. 2019. V. 48. P. 9431.
- Vanin A.F. // Int. J. Mol. Sci. 2021. V. 22. P. 10356.
- Beinert H., Holm R.H., Munck E. // Science. 1997. V. 277. P. 653.
- Rao P.V., Holm R.H. // Chem. Rev. 2004. V. 104. P. 527.
- Borodulin R.R., Kubrina L.N., Mikoyan V.D. et al. // Nitric Oxide. 2013. V. 29. P. 4.
- Keszler A., Diers A.R., Ding Z., Hogg N. // Ibid. 2017. V. 65. P. 1.
- Butler A.R., Glidewel C., Hyde A.R. et al. // Polyhedron. 1983. V. 2. P. 1045.
- Syrtsova L.A., Sanina N.A., Kabachkov E.N. et al. // RSC Adv. 2014. V. 4. P. 24560.
- Pokidova O.V., Shkondina N.I., Syrtsova L.A. et al. // Rus. Chem. Bull., Int. Ed. 2017. V. 66. P. 821.
- Sanina N.A., Aldoshin S.M., Korchagin D.V. et al. // Inorg. Chem. Comm. 2014. V. 49. P. 44.
- Sanina N.A., Manzhos R.A., Emel’yanova N.S. et al. // J. Mol. Struct. 2019. V. 1181. P. 253.
- Buhro W.E., Etter M.C., Georgiou S. et al. // Organometallics. 1987. V. 6. P. 1150.
- Schenk W.A., Vedder B., Klüglein M. et al. // Dalton Trans. 2002. V. 16. P. 3123.
- Schenk W.A. // Ibid. 2011. V. 40. P. 1209.
- Staroverov V.N., Scuseria G.E., Tao J., Perdew J.P. // J. Chem. Phys. 2003. V. 119. P. 12129.
- Zhao Y., Truhlar D.G. // Theor. Chem. Acc. 2008. V. 120. P. 215.
- Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 3297.
- Cances E., Mennuci B., Tomassi J.A. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. P. 3032.
- Marenich A.V., Cramer C.J., Truhlar D.G. // J. Phys. Chem. B. 2009. V. 113. P. 6378.
- Ribeiro R.F., Marenich A.V., Cramer C.J. et al. // Ibid. 2011. V. 115. P. 14556.
- Krapivin V.B., Sen’ V.D., Luzhkov V.B. // Chem. Phys. 2019. V. 522. P. 214.
- Лужков В.Б. // Журн. физ. химии. 2020. Т. 94. № 5. С. 680. DOI: (Luzhkov V.B. // Russ. J. Phys. Chem. 2020. V. 94. P. 680.https://doi.org/10.1134/S003602442005015510.1134/S0036024420050155).https://doi.org/10.31857/S0044453720050155
- Frisch M.J., Trucks G.W., Schlegel H.B. et al. Gaussian 09, Revision D.01. Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2010.
- Grimme S., Ehrlich S., Goerigk L.J. // Comput. Chem. 2011. V. 32. P. 1456.
- Лужков В.Б. // Изв. РАН Сер. Хим. 2014. № 3. С. 561.
- Pokidova O.V., Luzhkov V.B., Emel’yanova N.S. et al. // Dalton Trans. 2020. V. 49. P. 12674.
- Luzhkov V.B., Österberg F., Acharya P. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2002. V. 4. P. 4640.
- Westheimer F.H. // Acc. Chem. Res. 1968. V. 1. P. 70.
- Florián J., Warshel A. // J. Phys. Chem. B. 1998. V. 102. P. 719.
- Hu C.H., Brinck T.J. // J. Phys. Chem. A. 1999. V. 103. P. 5379.
- Menegon G., Loos M., Chaimovich H. // Ibid. 2002. V. 106. P. 9078.
- Menegon G., Chaimovich H. // Ibid. 2005. V. 109. P. 5625.
- Luzhkov V.B., Venanzi C.A. // J. Phys. Chem. 1995. V. 99. P. 2312.
- Tsai F.T., Chiou S.J., Tsai M.C. et al. // Inorg. Chem. 2005. V. 44. P. 5872.
- Dai R.J., Ke S.C. // J. Phys. Chem. B. 2007. V. 111. P. 2335.
- Emelyanova N.S., Shestakov A.F., Sulimenkov I.V. et al. // Russ. Chem. Bull. 2012. V. 61. P. 1.
- Emel’yanova N.S., Poleshchuk O.K., Sanina N.A. et al. // Ibid. 2014. V. 63. P. 37.
- Lo F.C., Li Y.W., Hsu I.J. et al. // Inorg. Chem. 2014. V. 53. P. 10881.
- Emelyanova N.S., Shmatko N.Y., Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Russ. Chem. Bull. 2017. V. 66. P. 1842.
- Banerjee A., Sen S., Paul A. // Chem. Eur. J. 2018. V. 24. P. 3330.
- Arantes G.M., Bhattacharjee A., Field M.J. // Angew. Chem. Int. Ed. 2013. V. 52. P. 8144.
- Arantes G.M., Field M.J. // J. Phys. Chem. A. 2015. V. 119. P. 10084.
- Teixeira M.H., Curtolo F., Camilo S.R. et al. // J. Chem. Inf. Model. 2020. V. 60. P. 653.
- Krapivin V.B., Luzhkov V.B., Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 457.
- Enemark J.H., Feltham R.D. // Coord. Chem. Rev. 1974. V. 13. P. 339.
- Vanin A.F., Burbaev D.S. // J. Biophys. 2011. V. 2011. P. 1.
- De Abreu H.A., Guimarães L., Duarte H.A. // J. Phys. Chem. A. 2006. V. 110. P. 7713.
- Marom N., Tkatchenko A., Rossi M. et al. // J. Chem. Theory Comput. 2010. V. 6. P. 81.
- Zhao Y., Truhlar D.G. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2008. V. 10. P. 2813.