Теоретическое исследование гидролиза серонитрозильного комплекса железа [Fe(NO)2(SCH2)2]+

Обложка

Цитировать

Полный текст

Аннотация

Механизм гидролиза модельного серонитрозильного комплекса железа (СНКЖ) [Fe(NO)2(SCH2)2]+ 1 с тиоформальдегидными лигандами был исследован с помощью методов теории функционала плотности и модели поляризуемой непрерывной среды растворителя. Квантово-химические расчеты использовали функционалы TPSSH и M06 в базисе def2-TZVP и включали влияние водной среды. Установлено, что гидролиз 1 является экзотермическим процессом с малой энергией активации, в то время как обмен NO на H2O термодинамически невыгоден. Расчеты предсказали более низкий активационный барьер для ассоциативного механизма с согласованным замещением SCH2 на H2O, чем для диссоциативного механизма с гомолитическим распадом координационной связи Fe–S в воде. Механизм гидролиза с участием OH– оказался менее выгодным при рН 7. Расчеты предсказали, что катионный СНКЖ 1 имеет {Fe1+(NO•)2}9 тип электронной структуры и сохраняет в воде тетраэдрическую структуру характерную для строения кристаллов СНКЖ с тиокарбонильными лигандами.

Об авторах

В. Б. Лужков

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии

Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка; Россия, 119991, Москва

В. Б. Крапивин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка

Н. А. Санина

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии

Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка; Россия, 119991, Москва

С. М. Алдошин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка

Список литературы

  1. Butler A.R., Glidewell C., Li M.-H. // Adv. Inorg. Chem. 1988. V. 32. P. 335.
  2. Butler A.R. // Chem. Rev. 2002. V. 102. P. 1155.
  3. Szaciłowski K., Chmura A., Stasicka Z. // Coord. Chem. Rev. 2005. V. 249. P. 2408.
  4. Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Russ. Chem. Bull. 2011. V. 60. P. 1223.
  5. Lewandowska H., Kalinowska M., Brzóska K. et al. // Dalton Trans. 2011. V. 40. P. 8273.
  6. Hsiao H.Y., Chung C.W., Santos J.H. et al. // Ibid. 2019. V. 48. P. 9431.
  7. Vanin A.F. // Int. J. Mol. Sci. 2021. V. 22. P. 10356.
  8. Beinert H., Holm R.H., Munck E. // Science. 1997. V. 277. P. 653.
  9. Rao P.V., Holm R.H. // Chem. Rev. 2004. V. 104. P. 527.
  10. Borodulin R.R., Kubrina L.N., Mikoyan V.D. et al. // Nitric Oxide. 2013. V. 29. P. 4.
  11. Keszler A., Diers A.R., Ding Z., Hogg N. // Ibid. 2017. V. 65. P. 1.
  12. Butler A.R., Glidewel C., Hyde A.R. et al. // Polyhedron. 1983. V. 2. P. 1045.
  13. Syrtsova L.A., Sanina N.A., Kabachkov E.N. et al. // RSC Adv. 2014. V. 4. P. 24560.
  14. Pokidova O.V., Shkondina N.I., Syrtsova L.A. et al. // Rus. Chem. Bull., Int. Ed. 2017. V. 66. P. 821.
  15. Sanina N.A., Aldoshin S.M., Korchagin D.V. et al. // Inorg. Chem. Comm. 2014. V. 49. P. 44.
  16. Sanina N.A., Manzhos R.A., Emel’yanova N.S. et al. // J. Mol. Struct. 2019. V. 1181. P. 253.
  17. Buhro W.E., Etter M.C., Georgiou S. et al. // Organometallics. 1987. V. 6. P. 1150.
  18. Schenk W.A., Vedder B., Klüglein M. et al. // Dalton Trans. 2002. V. 16. P. 3123.
  19. Schenk W.A. // Ibid. 2011. V. 40. P. 1209.
  20. Staroverov V.N., Scuseria G.E., Tao J., Perdew J.P. // J. Chem. Phys. 2003. V. 119. P. 12129.
  21. Zhao Y., Truhlar D.G. // Theor. Chem. Acc. 2008. V. 120. P. 215.
  22. Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 3297.
  23. Cances E., Mennuci B., Tomassi J.A. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. P. 3032.
  24. Marenich A.V., Cramer C.J., Truhlar D.G. // J. Phys. Chem. B. 2009. V. 113. P. 6378.
  25. Ribeiro R.F., Marenich A.V., Cramer C.J. et al. // Ibid. 2011. V. 115. P. 14556.
  26. Krapivin V.B., Sen’ V.D., Luzhkov V.B. // Chem. Phys. 2019. V. 522. P. 214.
  27. Лужков В.Б. // Журн. физ. химии. 2020. Т. 94. № 5. С. 680. DOI: (Luzhkov V.B. // Russ. J. Phys. Chem. 2020. V. 94. P. 680.https://doi.org/10.1134/S003602442005015510.1134/S0036024420050155).https://doi.org/10.31857/S0044453720050155
  28. Frisch M.J., Trucks G.W., Schlegel H.B. et al. Gaussian 09, Revision D.01. Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2010.
  29. Grimme S., Ehrlich S., Goerigk L.J. // Comput. Chem. 2011. V. 32. P. 1456.
  30. Лужков В.Б. // Изв. РАН Сер. Хим. 2014. № 3. С. 561.
  31. Pokidova O.V., Luzhkov V.B., Emel’yanova N.S. et al. // Dalton Trans. 2020. V. 49. P. 12674.
  32. Luzhkov V.B., Österberg F., Acharya P. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2002. V. 4. P. 4640.
  33. Westheimer F.H. // Acc. Chem. Res. 1968. V. 1. P. 70.
  34. Florián J., Warshel A. // J. Phys. Chem. B. 1998. V. 102. P. 719.
  35. Hu C.H., Brinck T.J. // J. Phys. Chem. A. 1999. V. 103. P. 5379.
  36. Menegon G., Loos M., Chaimovich H. // Ibid. 2002. V. 106. P. 9078.
  37. Menegon G., Chaimovich H. // Ibid. 2005. V. 109. P. 5625.
  38. Luzhkov V.B., Venanzi C.A. // J. Phys. Chem. 1995. V. 99. P. 2312.
  39. Tsai F.T., Chiou S.J., Tsai M.C. et al. // Inorg. Chem. 2005. V. 44. P. 5872.
  40. Dai R.J., Ke S.C. // J. Phys. Chem. B. 2007. V. 111. P. 2335.
  41. Emelyanova N.S., Shestakov A.F., Sulimenkov I.V. et al. // Russ. Chem. Bull. 2012. V. 61. P. 1.
  42. Emel’yanova N.S., Poleshchuk O.K., Sanina N.A. et al. // Ibid. 2014. V. 63. P. 37.
  43. Lo F.C., Li Y.W., Hsu I.J. et al. // Inorg. Chem. 2014. V. 53. P. 10881.
  44. Emelyanova N.S., Shmatko N.Y., Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Russ. Chem. Bull. 2017. V. 66. P. 1842.
  45. Banerjee A., Sen S., Paul A. // Chem. Eur. J. 2018. V. 24. P. 3330.
  46. Arantes G.M., Bhattacharjee A., Field M.J. // Angew. Chem. Int. Ed. 2013. V. 52. P. 8144.
  47. Arantes G.M., Field M.J. // J. Phys. Chem. A. 2015. V. 119. P. 10084.
  48. Teixeira M.H., Curtolo F., Camilo S.R. et al. // J. Chem. Inf. Model. 2020. V. 60. P. 653.
  49. Krapivin V.B., Luzhkov V.B., Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 457.
  50. Enemark J.H., Feltham R.D. // Coord. Chem. Rev. 1974. V. 13. P. 339.
  51. Vanin A.F., Burbaev D.S. // J. Biophys. 2011. V. 2011. P. 1.
  52. De Abreu H.A., Guimarães L., Duarte H.A. // J. Phys. Chem. A. 2006. V. 110. P. 7713.
  53. Marom N., Tkatchenko A., Rossi M. et al. // J. Chem. Theory Comput. 2010. V. 6. P. 81.
  54. Zhao Y., Truhlar D.G. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2008. V. 10. P. 2813.

Дополнительные файлы


© В.Б. Лужков, В.Б. Крапивин, Н.А. Санина, С.М. Алдошин, 2023

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».