Разработка математической модели процесса гидроочистки вакуумного газойля с учетом кинетических закономерностей реакций десульфирования и деазотирования

封面

如何引用文章

全文:

开放存取 开放存取
受限制的访问 ##reader.subscriptionAccessGranted##
受限制的访问 订阅存取

详细

Разработана математическая модель процесса гидроочистки вакуумного газойля, в основу которой легли превращения индивидуальных серо- и азотсодержащих соединений. Представлены результаты анализа изменения состава азотсодержащих и сернистых соединений вакуумного газойля в процессе гидроочистки на промышленной установке КТ-1/1. Установлено, что степень обессеривания не превышает 93% отн., при этом в составе продуктов присутствуют только гомологи дибензотиофена и бензонафтотиофены. Изменение структуры усредненных молекул высоко- и низкомолекулярных азотистых оснований обусловлено протеканием реакций гидрогенолиза С-N и C-S связей, гидрированием ароматических структур и деструкцией алифатического обрамления молекул. Показано ингибирующее действие азотистых соединений нейтрального и основного характера на гидродесульфуризацию производных дибензотиофена и бензонафтотиофена, которое может быть обусловлено протеканием конкурентной адсорбции на активных центрах катализатора. С использованием разработанной математической модели показано влияние температуры на остаточное содержание серы и азота в продуктах гидроочистки вакуумного газойля.

全文:

受限制的访问

作者简介

Н. Кривцова

Томский политехнический университет

Email: krivtcova@tpu.ru
俄罗斯联邦, Томск

Н. Герасимова

Институт химии нефти СО РАН

Email: krivtcova@tpu.ru
俄罗斯联邦, Томск

К. Туралин

Томский политехнический университет

Email: krivtcova@tpu.ru
俄罗斯联邦, Томск

Е. Кривцов

Томский политехнический университет

编辑信件的主要联系方式.
Email: krivtcova@tpu.ru
俄罗斯联邦, Томск

Д. Судаков

Томский политехнический университет

Email: krivtcova@tpu.ru
俄罗斯联邦, Томск

参考

  1. Lai T., Mao Y., Wang W., Wang X, Wang N., Liu Z. Characterization of basic nitrogen compounds isolated with FeCl3 in vacuum gas oil and its hydrotreated product // Fuel. 2020. V. 262. P. 116–523.
  2. Prado G.H.C., Rao Y., de Klerk A. Nitrogen Removal from Oil: A Review // Energy & Fuels. 2017. V. 31. № 1. P. 14.
  3. Бобкова Т.В., Доронин В.П., Потапенко О.В., Сорокина Т.П., Островский Н.М. Дезактивирующее влияние азотистых соединений на превращения модельных углеводородов и реального сырья в условиях каталитического крекинга // Катализ в промышленности. 2014. № 2. С. 40.
  4. Гончаров Д.А., Гончаров А.С., Шабалина Т.Н. Гидродеазотирующая способность катализаторов гидроочистки // Технология нефти и газа. № 1. 2009. С. 32.
  5. El-Gendy N.S., Speight J.G. Handbook of refinery desulfurization. Boca Raton: CRC Press. 2016. Р. 10.
  6. Srinivas B.K., Pant K.K., Santosh K.G., Saraf D.N., Choudhury I.R., Sau M. A carbon-number lump based model for simulation of industrial hydrotreaters: Vacuum gas oil (VGO) // Chem. Eng. J. 2019. V. 358. P. 504.
  7. Смирнов В.К., Ирисова К.Н., Талисман Е.Л., Ефремов А.В., Басыров М.И. Влияние свойств вакуумного газойля на эффективность процесса его гидрооблагораживания // Нефтепереработка и нефтехимия. Научно-технические достижения и передовой опыт. 2008. № 2. С. 11.
  8. Александров П.В., Кашкин В.Н., Бухтиярова Г.А., Нуждин А.Л., Алешина Г.И., Пашигрева А.В., Климов О.В., Носков А.С. Сравнительное исследование NiMo/Al2O3 и CoMo/Al2O3 катализаторов в реакциях гидрообессеривания и гидродеазотирования вакуумного газойля // Нефтепереработка и нефтехимия. Научно-технические достижения и передовой опыт. 2010. № 9. С. 3.
  9. Минаев П.П., Коклюхин А.С., Маслаков К.И., Никульшин П.А. Ингибирование хинолином реакций гидродесульфуризации и гидрирования на Co(Ni) PMo(W)/Al2O3 катализаторах: влияние состава активной фазы на устойчивость в гидроочистке модельного и нефтяного сырья // Катализ в промышленности. 2017. № 1. С. 37.
  10. Болдушевский Р.Э., Коклюхин А.С., Можаев А.В., Минаев П.П., Гусева А.И., Никульшин П.А. Ингибирующее влияние хинолина на гидропревращения дибензотиофена и нафталина на триметаллических NiCoMoS-катализаторах, нанесенных на Al2O3, SiO2 и SBA-15 // Журнал прикладной химии. 2019. Т. 92. № 13 С. 1714.
  11. Магарил Р.З. Теоретические основы химических процессов переработки нефти. М.: КДУ, 2008. 278 с.
  12. Воробьев А.М., Белинская Н.С., Афанасьева Д.А., Аркенова С.Б., Калиев Т.А., Кривцов Е.Б., Ивашкина Е.Н., Кривцова Н.И. Математическое моделирование процесса гидроочистки вакуумного газойля // Катализ в промышленности. 2022. Т. 22. № 5. С. 40.
  13. Okuno I., Latham D.R., Haines W.E. Type Analisis of Nitrogen in Petroleum Using Nonaqueous Potentiometric Titration and Litium Aluminum Hydride Reduction // Analitical Chemistry. 1965. V. 37. № 1. P. 54.
  14. Kovalenko E.Y., Gerasimova N.N., Sagachenko T.A., Min R.S., Patrakov Y.F. Characteristics of products of thermal decomposition of heavy oil asphaltenes under supercritical conditions // Energy & Fuels. 2020. V. 34. № 8. P. 9563.
  15. Головко А.К., Камьянов В.Ф., Огородников В.Д. Высокомолекулярные гетероатомные компоненты нефтей Тимано-Печорского нефтегазоносного бассейна // Геология и геофизика. 2012. Т. 53. № 12. С. 1786.
  16. Самсонова Л.Г. Применение ИК и ПМР спектроскопии при изучении строения органических молекул. Методическое пособие. Томск: ТГУ. 2016.
  17. Дмитриев Д.Е., Головко А.К. Свидетельство о государственной регистрации программы для ЭВМ QMR № 2010612415 от 06.04.2010 г.
  18. Patrakov Yu.F. , Fedyaeva O.N., Kamyanov V.F. A structural model of the organic matter of Barzas liptobiolith coal // Fuel. 2005. V. 84. № 2–3. P. 189–199.
  19. Дмитриев Д.Е. Головко А.К. Моделирование молекулярных структур нефтяных смол и асфальтенов и расчет их термодинамической устойчивости // Химия в интересах устойчивого развития. 2010. Т. 18. № 2. С. 177–187.
  20. Дмитриев Д.Е. Термические превращения смол и асфальтенов тяжелых нефтей: специальность 02.00.13 “Нефтехимия”: дис.... канд. хим. Наук. Томск, 2010. 123 с.
  21. Свириденко Ю.А. Закономерности термических превращений серосодержащих компонентов окисленного вакуумного газойля: дис. …канд. хим. наук. Томск: ИХН СО РАН, 2023.
  22. Буцыкина Е.Р., Герасимова Н.Н., Шалева Е.А., Кривцова Н.И. Азотсодержащие соединения вакуумного газойля казахстанской нефти // Известия Томского политехнического университета. Инжиниринг георесурсов. 2023. Т. 334. № 12. С. 209–219.
  23. Mederos F.S., Rodriguez M.A., Ancheyta J., Arce E. Dynamic modeling and simulation of catalytic hydrotreating reactors // Energy Fuels. 2006. V. 20. № 3. P. 936.
  24. Александров П.В., Кашкин В.Н., Бухтиярова Г.А., Нуждин А.Л., Алешина Г.И., Пашигрева А.В., Климов О.В., Носков А.С. Сравнительное исследование NiMo/Al2O3 и CoMo/Al2O3 катализаторов в реакциях гидрообессеривания и гидродеазотирования вакуумного газойля // Нефтепереработка и нефтехимия. Научно-технические достижения и передовой опыт. 2010. № 9. С. 3.

补充文件

附件文件
动作
1. JATS XML
2. Fig. 1. Scheme of allocation of nitrogenous bases. K1 – hexane-soluble high-molecular nitrogenous bases. K2 – hexane-insoluble high-molecular nitrogenous bases. K3 – low-molecular nitrogenous bases.

下载 (99KB)
3. Fig. 2. Average structures of high-molecular and low-molecular nitrogenous bases contained in the original vacuum gas oil and hydrogenation product (a – high-molecular nitrogenous base of vacuum gas oil, b – high-molecular nitrogenous base of hydrotreated vacuum gas oil, c – low-molecular nitrogenous base of vacuum gas oil, d – low-molecular nitrogenous base of hydrotreated vacuum gas oil).

下载 (113KB)
4. Fig. 3. Formalized scheme of chemical transformations of hydrocarbons in the process of hydrotreating vacuum gas oil.

下载 (274KB)
5. Fig. 4. Change in the content of dibenzothiophene hydrocarbons in the product from the content of basic nitrogen in the raw material.

下载 (72KB)
6. Fig. 5. Change in the content of dibenzothiophene hydrocarbons in the product depending on the content of neutral nitrogen in the raw material.

下载 (80KB)
7. Fig. 6. Change in the content of dibenzonaphthothiophene hydrocarbons in the product depending on the content of basic nitrogen in the raw material.

下载 (66KB)
8. Fig. 7. Change in the content of dibenzonaphthothiophene hydrocarbons in the product from the content of neutral nitrogen in the raw material.

下载 (72KB)
9. Fig. 8. Dependence of residual sulfur content in hydrotreated vacuum gas oil on process temperature.

下载 (66KB)
10. Fig. 9. Dependence of residual nitrogen content in hydrotreated vacuum gas oil on process temperature.

下载 (73KB)

版权所有 © Russian Academy of Sciences, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».