Взаимосвязь морфологии частиц псевдобёмита и структурно-каталитических свойств NiMo/Al2O3-катализаторов гидроочистки вакуумного газойля

封面

如何引用文章

全文:

开放存取 开放存取
受限制的访问 ##reader.subscriptionAccessGranted##
受限制的访问 订阅存取

详细

Выполнено исследование зависимости свойств Al2O3-носителей и NiMo/Al2O3-катализаторов гидроочистки вакуумного газойля от размера частиц псевдобёмита игольчатой морфологии, прокаленного при 550°C. Был приготовлен псевдобёмит методом осаждения с шириной иголок не более 5 нм, и псевдобёмиты с шириной иголокот 9 до 15 нм с использованием метода гидротермального синтеза. В образце Al2O3 носителя, приготовленного на основе псевдобёмита, полученного методом осаждения, преобладали мезопоры с диаметром 7–13 нм. С увеличением размера частиц псевдобёмита объем мезопор 7–13 нм в носителях уменьшался и отмечалось формирование более крупных мезопор с диаметрами 13–30 нм. Величина удельной поверхности Al2O3-носителей уменьшалась с увеличением размера частиц исходного псевдобёмита с 259 до 163 м2/г, объем пор составлял 0,7–0,8 см3/г. Для NiMo/Al2O3-катализаторов тенденция в изменении текстурных характеристик была аналогичной носителям. В сульфидированных катализаторах более длинные и полислойные частицы активного компонента NiMoS-фазы формировались на носителях из псевдобёмита с более широкими иголками. Средняя длина частиц увеличивалась от 3,0до 3,7 нм, среднее количество слов в пакете активного компонента возрастало от 1,4 до 1,9. По результатам тестирования катализаторов в условиях гидроочистки вакуумного газойля было обнаружено, что наибольшей активностью в реакциях гидрообессеривания обладают образцы, приготовленные на основе носителей с добавлением псевдобёмитов с шириной иголок 5–9 нм, то есть имеющие наименьшую длину частиц активного компонента и количество слоев в пакете. Остальные образцы катализаторов были менее активными, несмотря на увеличение доли крупных мезопор.

作者简介

Yu. Vatutina

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Email: y.vatutina@catalysis.ru
Novosibirsk, 630090 Russia

K. Nadeina

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

M. Kazakov

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

T. Romanova

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

M. Revyakin

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

P. Dik

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

S. Cherepanova

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

O. Klimov

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

A. Noskov

Federal Research Center Institute of Catalysis named after G. K. Boreskov of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Novosibirsk, 630090 Russia

参考

  1. AncheytaJ., Alvarez-Majmutov A.,Leyva C.Chapter 13. Hydrotreating of oilfractions. In: Multiphase Catalytic reactors: theory, design, manufacturing, and applications.John Wiley & Sons, 2016. P. 295–329. https://doi.org/10.1002/9781119248491.ch13
  2. Ma X., Sakanishi K., Mochida I.Hydrodesulfurization reactivities of various sulfurcompounds in vacuum gas oil // Ind. Eng. Chem. Res.1996. V. 35. № 8. P. 2487–2494. https://doi.org/10.1021/ie960137r
  3. Wiwel P.,Hinnemann B., Hidalgo-vivasA., Zeuthen P., Petersen B.O., Duus J.Ø. Characterization and identification of the most refractory nitrogen compounds in hydroprocessed vacuum gas oil // Ind.Eng. Chem. Res. 2010. V. 49. № 7. P. 3184–3193. https://doi.org/10.1021/ie901473x
  4. Klimov O.V., Koryakina G.I., Gerasimov E.Y., Dik P.P.,Leonova K.A., Budukva S.V., Pereyma V.Y., Uvarkina D.D., Kazakov M.O., Noskov A.S.A new catalyst forthe deep hydrotreatment of vacuumgas oil, a catalytic cracking feedstock // Catal. Ind. 2015.V. 7. № 1. P. 38–46. https://doi.org/10.1134/s2070050415010092
  5. Tomina N.N., Maksimov N.M.,Solmanov P.S., Zanozina I.I., Pimerzin A.A. Hydrotreating of vacuum gasoil on modified Ni–Mo/Al2O3catalysts // Petrol. Chemisrty.2016. V. 56. № 8. P. 753–760. https://doi.org/10.1134/S096554411608017X
  6. Scott C.E., Perez-ZuritaM.J., Carbognani L.A., Molero H., VitaleG., Guzmán H.J., Pereira-AlmaoP.Preparation of NiMoS nanoparticles for hydrotreating // Catal. Today.2015. V. 250. P. 21–27. https://doi.org/10.1016/J.CATTOD.2014.07.033
  7. Ancheyta J., Rana M.S.,Furimsky E.Hydroprocessing of heavy petroleum feeds: Tutorial // Catal.Today. 2005. V. 109. № 1‒4. P. 3–15. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2005.08.025
  8. Nadeina K.A.,Danilevich V.V., Kazakov M.O., Romanova T.S., Gabrienko A.A., Danilova I.G., Pakharukova V.A., Nikolaeva O.A.,Gerasimov E.Y., Prosvirin I.P.,Kondrashev D.O., Kleimenov A.V,Klimov O.V., Noskov A.S. Silicon doping effect on the properties of the hydrotreatingcatalysts of FCC feedstock pretreatment // Appl. Catal. B: Environ.2021. V. 280. ID 119415. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119415
  9. Klimov O.V., Leonova K.A.,Koryakina G.I., Gerasimov E.Y., Prosvirin I.P.,Cherepanova S.V., Budukva S.V.,Pereyma V.Y., Dik P.P., Parakhin O.A., Noskov A.S. Supportedonalumina Co–Mo hydrotreating catalysts: Dependence of catalytic and strength characteristicson the initial AlOOH particle morphology // Catal. Today. 2014.V. 220–222. P. 66–77. https://doi.org/10.1016/J.CATTOD.2013.09.001
  10. Cai W., Li H., Zhang Y.Influences of processing techniques of the H2O2-precipitated pseudoboehmite onthe structural and textural // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng.Asp. 2007. V. 295. № 1‒3. P. 185–192. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2006.08.052
  11. Stolyarova E.A., Danilevich V.V., Klimov O.V., Gerasimov E.Y., Ushakov V.A., Chetyrin I.A., Lushchikova A.E., Saiko A.V., Kondrashev D.O., Kleimenov A.V., Noskov A.S.Comparison of alumina supports and catalytic activity of CoMoP/γ-Al2O3hydrotreating catalysts obtained using flash calcination of gibbsite and precipitation method //Catal. Today. 2020. V. 353. P. 88‒98. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2019.09.019
  12. Danilevich V.V., Klimov O.V., Nadeina K.A., Gerasimov E.Y.,Cherepanova S.V., Vatutina Y.V., Noskov A.S. Novel eco-friendly method for preparation of mesoporous aluminafrom the product of rapid thermal treatment of gibbsite //Superlattices Microst. 2018. V. 120. P. 148–160. https://doi.org/10.1016/j.spmi.2018.05.025
  13. Мухачева П.П., Ватутина Ю.В., Надеина К.А., Данилова И.Г., Дик П.П.,Пахарукова В.П., Герасимов Е.Ю., Просвирин И.П., Климов О.В., Носков А.С.Влияние органических и неорганических пластифицирующих агентов на свойства алюмооксидных носителейи СoMo/Al2O3-катализаторов гидроочистки дизельных фракций. Часть 1. Алюмооксидныеносители // Перспективные материалы. 2025. № 4. С. 38–48. https://doi.org/10.30791/1028-978X-2025-4-38-48
  14. Pashigreva A.V., Bukhtiyarova G.A., Klimov O.V., Chesalov Y.A.,Litvak G.S.,Noskov A.S. Activity and sulfidation behavior of the CoMo/Al2O3hydrotreatingcatalyst: The effect of drying conditions // Catal. Today.2010. V. 149. № 1‒2. P. 19–27. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2009.07.096
  15. Мухачева П.П.,Надеина К.А.,Ватутина Ю.В.,Будуква С.В.,Пахарукова В.П.,Панафидин М.А.,Герасимов Е.Ю.,Климов О.В.,Носков А.С. Зависимостьсостава, строения и морфологии частиц активного компонента Ni–Mo–W-катализаторов гидроочистки от условий процесса сульфидирования // Нефтехимия. 2024.Т. 64. № 6. С. 621–632. https://doi.org/10.31857/S0028242124060074
  16. Thommes M., Kaneko K.,Neimark A.V., Olivier J.P.,Rodriguez-Reinoso F., Rouquerol J.,Sing K.S.W. Physisorption of gases, withspecial reference to the evaluation of surface area and poresize distribution (IUPAC Technical Report) // Pure Appl. Chem. 2015.V. 87. № 9–10. P. 1051–1069. https://doi.org/10.1515/pac-2014-1117
  17. Henry R., Tayakout-FayolleM., Afanasiev P., Lorentz C., LapisardiG., Pirngruber G. Vacuumgas oil hydrocracking performance of bifunctional Mo/Y zeolitecatalysts ina semi-batch reactor // Catal. Today. 2014. V. 220–222. P. 159–167. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2013.06.024
  18. Boretskaya A.V., Farid M.I., Egorova S.R., Lamberov A.A. Transformationof amorphous aluminumoxide in the catalytic dehydration of aromaticalcohol //Catal. Ind. 2023. V. 15.P. 387–396. https://doi.org/10.1134/S2070050423040049
  19. Boretskaya A., Il’yasov I., Lamberov A., Popov A.Identification of amorphous andcrystalline phases in alumina entity and their contribution to theproperties of the palladium catalyst // Applied Surface Science. 2019.V. 496. ID 143635. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.143635
  20. Mukhamed’yarova A.N., Egorova S.R., Nosova O.V,Lamberov A.A. Influence of hydrothermal conditions on the phasetransformations of amorphous alumina // Mendeleev Commun. 2021. V. 31.№ 3. P. 385–387. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2021.04.034
  21. Topsøe H., Clausen B.S., Massoth F.E. Hydrotreating catalysis. In: Catalysis: science and technology. V. 11. J.R. Anderson and M. Boudart, eds., Berlin, Heidelberg: Springer, 1996. P. 1–269.
  22. Ferdous D., Dalai A.K., Adjaye J.X-ray absorption nearedge structure and X-ray photo electron spectroscopy analyses of NiMo/Al2O3catalysts containing boron and phosphorus // J. Mol. Catal.A: Chem. 2005. V. 234. № 1‒2.P. 169–179. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2005.03.004
  23. Hong S.T., Park D.R., Yoo S.-J., Kim J.-D., Park H.S.Characterization of the active phase of NiMo/Al2O3hydrodesulfurization catalysts// Res. Chem. Intermed. 2006. V. 32.P. 857–870. https://doi.org/10.1163/156856706778938473
  24. Reinhoudt H.R., Crezee E., van Langeveld A.D., Kooyman P.J., van Veen J.A.R., Moulijn J.A.Characterization of theactive phase in NiW/γ-Al2O3catalysts in variousstages of sulfidation with FTIR(NO) and XPS // J. Catal.2000. V. 196. № 2. P. 315–329. https://doi.org/10.1006/jcat.2000.3042
  25. Yoosuk B.,Kim J.H., Song C., Ngamcharussrivichai C., Prasassarakich P. Highlyactive MoS2, CoMoS2and NiMoS2unsupported catalysts preparedby hydrothermal synthesis for hydrodesulfurization of 4,6-dimethyldibenzothiophene // Catal. Today.2008. V. 130. № 1. Р. 14–23. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2007.07.003

补充文件

附件文件
动作
1. JATS XML
下载

版权所有 © Russian Academy of Sciences, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».