ПОЛУЧЕНИЕ УСТОЙЧИВЫХ ЭМУЛЬСИЙ ПИКЕРИНГА, СТАБИЛИЗИРОВАННЫХ КОНЦЕНТРИРОВАННЫМИ ЗОЛЯМИ НИТРИДА УГЛЕРОДА И ОКСИДА ГРАФЕНА

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В работе предложен новый метод получения устойчивых высококонцентрированных эмульсий Пикеринга, стабилизированных двумерными частицами нитрида углерода (g-C3N4) и его смесей с оксидом графена (ОГ), в системе вода/н-гексан, за счет электростатических взаимодействий с ацетатом цинка Zn(OAc)2. С помощью оптической микроскопии и оценки скорости седиментации установлены оптимальные параметры получения эмульсий с концентрацией g-C3N4 до 6 мг/мл. Формирование эмульсий типа «масло в воде» (o/w) при стабилизации как частицами g-C3N4, так и бинарными дисперсиями ОГ/g-C3N4, было подтверждено с помощью флуоресцентной микроскопии с использованием водорастворимого красителя флуоресцеина. Анализ ζ-потенциала золя g-C3N4 и эмульсий, стабилизированных g-C3N4, позволил предположить основной механизм стабилизации высококонцентрированных эмульсий Пикеринга. Установлено, что ацетат-ионы (CH3COO–) способствуют миграции отрицательно заряженных частиц g-C3N4 из водной фазы на межфазную границу, в то время как катионы цинка (Zn2+) адсорбируются на поверхности g-C3N4, предотвращая взаимное отталкивание частиц в оболочке капель эмульсии. При формировании эмульсий Пикеринга на основе бинарных дисперсных систем ОГ/g-C3N4 металлокластеры способствуют стабилизации эмульсий за счет образования координационных связей между карбоксильными группами ОГ и частицами g-C3N4. Этот механизм обеспечивает эффективную интеграцию частиц на межфазной границе и предотвращает расслоение высококонцентрированных эмульсий Пикеринга. Результаты исследования открывают перспективы для разработки универсальных каталитических платформ с контролируемыми свойствами, применимых в процессах деградации органических загрязнителей и синтезе функциональных материалов.

Об авторах

А. И Горшкова

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН

Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия; Москва, Россия

А. Г Нугманова

Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН

Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия

А. И Звягина

Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН

Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия

Е. К Уродкова

Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН

Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия

А. А Михайлов

Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова РАН

Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия

П. В Приходченко

Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия

М. А Калинина

Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН

Email: kalinina@phyche.ac.ru
Москва, Россия

Список литературы

  1. Pickering S. U. CXCV1. — Emulsions // J. Chem. Soc. Trans. 1907. V. 91. P. 2001–2021. https://doi.org/10.1039/CT9079102001
  2. Chevalier Y., Balzinger M.-A. Emulsions stabilized with solid nanoparticles: Pickering emulsions // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng. Asp. 2013. V. 439. P. 23–34. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2013.02.054
  3. Maji N.C., Kaisare N.S., Basavaraj M.G. Titania stabilized Pickering emulsion for photocatalytic degradation of o-xylene // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng. Asp. 2025. V. 705. P. 135534. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.135534
  4. Wu W., et al. Intensified photocatalytic degradation of nitrobenzene by Pickering emulsion of ZnO nanoparticles // Particuology. 2010. V. 8. № 5. P. 453–457. https://doi.org/10.1016/j.partic.2010.05.006
  5. Gricius Z., Øye G. Recent advances in the design and use of Pickering emulsions for wastewater treatment applications // Soft Matter. 2023. V. 19. № 5. P. 818–840. https://doi.org/10.1039/D2SM01437H
  6. Zhang F., et al. Pickering emulsions stabilized by metal–organic frameworks, graphitic carbon nitride and graphene oxide // Soft Matter. 2021. V. 18. № 1. P. 10–18. https://doi.org/10.1039/D1SM01540K
  7. Ni L., et al. Pickering emulsion catalysis: interfacial chemistry, catalyst design, challenges, and perspectives // Angew. Chem. Int. Ed. 2022. V. 61. № 30. P. e202115885. https://doi.org/10.1002/anie.202115885
  8. Zhang X., et al. One-step dye wastewater treatment by combined adsorption, extraction, and photocatalysis using g-C3N4 pickering emulsion // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng. Asp. 2022. V. 644. P. 128814. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2022.128814
  9. Dreyer D.R., et al. The chemistry of graphene oxide // Chem. Soc. Rev. 2010. V. 39. № 1. P. 228–240. https://doi.org/10.1039/B917103G
  10. Gómez-Navarro C., et al. Atomic structure of reduced graphene oxide // Nano Lett. 2010. V. 10. № 4. P. 1144–1148. https://doi.org/10.1021/nl9031617
  11. Terrones H., et al. The role of defects and doping in 2D graphene sheets and 1D nanoribbons // Rep. Prog. Phys. 2012. V. 75. № 6. P. 062501. https://doi.org/10.1088/0034-4885/75/6/062501
  12. Motevalli B., Fox B.L., Barnard A.S. Charge-dependent Fermi level of graphene oxide nanoflakes from machine learning // Comput. Mater. Sci. 2022. V. 211. P. 111526. https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2022.111526
  13. Guo X., Lu G., Chen J. Graphene-based materials for photoanodes in dye-sensitized solar cells // Front. Energy Res. 2015. V. 3. P. 50. https://doi.org/10.3389/fenrg.2015.00550
  14. He Y., et al. Factors that affect pickering emulsions stabilized by graphene oxide // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2013. V. 5. № 11. P. 4843-4855. https://doi.org/10.1021/am400582n
  15. Chen X., et al. Phase behavior of Pickering emulsions stabilized by graphene oxide sheets and resins // Energy Fuels. 2017. V. 31. № 12. P. 13439-13447. https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.7b02672
  16. Zhu J., et al. Amine functionalized graphene oxide stabilized Pickering emulsion for highly efficient knsevenagel condensation in aqueous medium // Catal. Lett. 2020. V. 150. № 7. P. 1909-1922. https://doi.org/10.1007/s10562-020-03103-4
  17. Wang X., et al. A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light // Nat. Mater. 2009. V. 8. № 1. P. 76-80. https://doi.org/10.1038/nmat2317
  18. Yang Y., et al. An unusual red carbon nitride to boost the photoelectrochemical performance of wide bandgap photoanodes // Adv. Funct. Mater. 2018. V. 28. № 47. P. 1805698. https://doi.org/10.1002/adfm.201805698
  19. Qu L. H., et al. Mechanical and electronic properties of graphitic carbon nitride (g-C3N4) under biaxial strain // Vacuum. 2020. V. 176. P. 109358. https://doi.org/10.1016/j.vacuum.2020.109358
  20. Zhang X. S., et al. Significant enhancement of photoreactivity of graphitic carbon nitride catalysts under acidic conditions and the underlying H+-mediated mechanism // Chemosphere. 2015. V. 141. P. 127-133. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2015.06.051
  21. Li X., et al. Salt-enhanced photocatalytic hydrogen production from water with carbon nitride nanorod photocatalysts: cation and pH dependence // J. Mater. Chem. A. 2019. V. 7. № 32. P. 18987-18995. https://doi.org/10.1039/C9TA04942H
  22. Darkwah W.K., Ao Y. Mini review on the structure and properties (photocatalysis), and preparation techniques of graphitic carbon nitride nano-based particle, and its applications // Nanoscale Res. Lett. 2018. V. 13. № 1. P. 388. https://doi.org/10.1186/s11671-018-2702-3
  23. Yan S.C., Li Z.S., Zou Z.G. Photodegradation performance of g-C3N4 fabricated by directly heating melamine // Langmuir. 2009. V. 25. № 17. P. 10397-10401. https://doi.org/10.1021/la900923z
  24. Bhanderi D., Lakhani P., Modi C.K. Graphitic carbon nitride (g-C3N4) as an emerging photocatalyst for sustainable environmental applications: A comprehensive review // RSC Sustain. 2024. V. 2. № 2. P. 265-287. https://doi.org/10.1039/D3SU00382E
  25. Wu Y., et al. TiO2/g-C3N4 nanosheets hybrid photocatalyst with enhanced photocatalytic activity under visible light irradiation // Res. Chem. Intermed. 2016. V. 42. № 4. P. 3609-3624. https://doi.org/10.1007/s11164-015-2234-8
  26. Lin Q., et al. Efficient synthesis of monolayer carbon nitride 2D nanosheet with tunable concentration and enhanced visible-light photocatalytic activities // Appl. Catal. B Environ. 2015. V. 163. P. 135-142. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2014.07.053
  27. Han C., et al. Direct observation of carbon nitride-stabilized Pickering emulsions // Langmuir. 2018. V. 34. № 34. P. 10135-10143. https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.8b02347
  28. Imani I.M., et al. Study of O/W emulsion stability in presence of SDS and graphitic carbon nitride (g-C3N4) nanosheets // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng. Asp. 2020. V. 586. P. 124191. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2019.124191
  29. Liu S., et al. Study of the efficiency of g-C3N4-loaded P25 for photocatalytic degradation of malachite green in aqueous and Pickering emulsion systems // J. Mater. Sci. Mater. Electron. 2022. V. 33. № 8. P. 5846-5858. https://doi.org/10.1007/s10854-022-07767-z
  30. Sokolov M., et al. Ion-Mediated Self-Assembly of Graphene Oxide and Functionalized Perylene Diimides into Hybrid Materials with Photocatalytic Properties // J. Compos. Sci. 2023. V. 7. № 1. P.14. https://doi.org/10.3390/jcs7010014
  31. Nugmanova A.G., et al. Interfacial self-assembly of porphyrin-based SURMOF/graphene oxide hybrids with tunable pore size: An approach toward size-selective ambivalent heterogeneous photocatalysts // Appl. Surf. Sci. 2022. V. 579. P. 152080. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.152080
  32. Kim J., et al. Graphene oxide sheets at interfaces // J. Am. Chem. Soc. 2010. V. 132. N. 23. P. 8180-8186. https://doi.org/10.1021/ja102777p
  33. Lai L., Zhang T., Zheng C. Study of foam drainage agent based on g-C3N4 nanosheets reinforced stabilization // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng. Asp. 2023. V. 657. P. 130607. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2022.130607
  34. Whitby C.P., Fornasiero D., Ralston J. Effect of adding anionic surfactant on the stability of Pickering emulsions // J. Colloid Interface Sci. 2009. V. 329. N. 1. P. 173-181. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2008.09.056
  35. Mao Q., et al. Chitosan-hydrophobic alginate nanocomposites stabilized pH-triggered Pickering emulsion for drug controlled-release // Int. J. Biol. Macromol. 2020. V. 162. P. 1888-1896. https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2020.08.093
  36. Kundu P., et al. Stability of oil-in-water macro-emulsion with anionic surfactant: Effect of electrolytes and temperature // Chem. Eng. Sci. 2013. V. 102. P. 176-185. https://doi.org/10.1016/j.ces.2013.07.050
  37. Li Z.Q., et al. Fabrication of nanosheets of a fluorescent metal-organic framework [Zn (BDC)(H2O)] (BDC = 1,4-benzenedicarboxylate): Ultrasonic synthesis and sensing of ethylamine // Inorg. Chem. Commun. 2008. V. 11. N. 11. P. 1375-1377. https://doi.org/10.1016/j.inoche.2008.09.010
  38. Medvedev A.G., et al. Graphene oxide supported tin dioxide: synthetic approaches and electrochemical characterization as anodes for lithium- and sodium-ion batteries // Russ. Chem. Bull. 2018. V. 67. N. 7. P. 1131-1141. https://doi.org/10.1007/s11172-018-2194-4
  39. Piao H., et al. Monolayer graphitic carbon nitride as metal-free catalyst with enhanced performance in photo- and electro-catalysis // Nano-Micro Lett. 2022. V. 14. N. 1. P. 55. https://doi.org/10.1007/s40820-022-00794-9
  40. Hong J., et al. Porous carbon nitride nanosheets for enhanced photocatalytic activities // Nanoscale. 2014. V. 6. N. 24. P. 14984-14990. https://doi.org/10.1039/C4NR05341A
  41. Wu J., Ma G.H. Recent studies of Pickering emulsions: particles make the difference // Small. 2016. V. 12. N. 34. P. 4633-4648. https://doi.org/10.1002/smll.201600877
  42. Zhu B., et al. Isoelectric point and adsorption activity of porous g-C3N4 // Appl. Surf. Sci. 2015. V. 344. P. 188-195. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2015.03.086
  43. Xu J., et al. The Performance of Nanoparticulate Graphitic Carbon Nitride as an Amphiphile // J. Am. Chem. Soc. 2017. V. 139. N. 17. P. 6026-6029. https://doi.org/10.1021/jacs.6b11346

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных

 

Используя сайт https://journals.rcsi.science, я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных») даю согласие на обработку персональных данных на этом сайте (текст Согласия) и на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика» (текст Согласия).