Zirconium and Rubidium Solubility in Aluminoborosilicate Glasses for Radioactive Waste Immobilization

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

In search of novel waste form materials for vitrifying high-level radioactive waste with various compositions and improving the way in which they are used, we have prepared and investigated waste form materials in the Na2O–Rb2O–SrO(Ba,Ca)–B2O3–SiO2–Al2O3–ZrO2 system. Using electron microscopy, X-ray diffraction, and infrared spectroscopy characterization of samples prepared by rapid cooling of melts containing 3.6–4.5 mol % rubidium, we have demonstrated the formation of a homogeneous glassy material, determined the solubility limit of zirconium in the glass, and identified uniformly distributed baddeleyite crystals, which indicate that the starting melt contained excess zirconium. In samples containing 6.7–8.5 mol % rubidium, we observed the formation of a less homogeneous material with considerable amounts of crystalline zirconium- and rubidium-containing phases. Analysis of the data obtained has made it possible to optimize the percentages of zirconium and rubidium in the composition of radioactive waste in the case of its immobilization via vitrification with the use of waste form materials of the system studied here.

About the authors

V. E. Eremyashev

South Ural Federal Research Center of Mineralogy and Geoecology, Ural Branch, Russian Academy of Sciences

Email: vee-zlat@mineralogy.ru
456317, Miass, Chelyabinsk oblast, Russia

G. G. Korinevskaya

South Ural Federal Research Center of Mineralogy and Geoecology, Ural Branch, Russian Academy of Sciences; South Ural State University

Email: vee-zlat@mineralogy.ru
456317, Miass, Chelyabinsk oblast, Russia; 454080, Chelyabinsk, Russia

M. A. Rassomakhin

South Ural Federal Research Center of Mineralogy and Geoecology, Ural Branch, Russian Academy of Sciences

Email: vee-zlat@mineralogy.ru
456317, Miass, Chelyabinsk oblast, Russia

D. E. Zhivulin

South Ural State University

Author for correspondence.
Email: vee-zlat@mineralogy.ru
454080, Chelyabinsk, Russia

References

  1. Caurant D., Loiseau P., Majérus O., Aubin-Chevaldonnet V., Bardez I., Quintas A. Glasses, Glass-Ceramics and Ceramics for Immobilization of Highly Radioactive Nuclear Wastes. N. Y.: Nova Science, 2009. 445 p.
  2. Donald I.W. Waste Immobilization in Glass and Ceramic Based Hosts: Radioactive, Toxic and Hazardous Wastes. N. Y.: Wiley, 2010. 507 p. https://doi.org/10.1002/9781444319354
  3. Ojovan M.I., Lee W.E., Kalmykov S.N. An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation, 3rd ed. Amsterdam: Elsevier, 2019. P. 1–7. https://doi.org/10.1016/B978-0-08-102702-8.00001-7
  4. Singh B.K., Hafeez M.A., Kim H., Hong S., Kang J., Um W. Inorganic Waste Forms for Efficient Immobilization of Radionuclides // ACS ES&T Eng. 2021. V. 1. № 8. P. 1149–1170. https://doi.org/10.1021/acsestengg.1c00184
  5. Quintas A., Caurant D., Majerus O., Loiseau P., Charpentier T., Dussossoy J.-L. ZrO2 Addition in Soda-Lime Aluminoborosilicate Glasses Containing Rare Earths: Impact on the Network Structure // J. Alloys Compd. 2017. V. 714. P. 47–62. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2017.04.182
  6. Vienna J.D., Collins E.D., Crum J.V., Ebert W.L., Frank S.M., Garn T.G., Gombert D., Jones R., Jubin R.T., Maio V., Marra J.C., Maty J., Nenoff T.M., Riley B.J., Sevigny G.J., Soelberg N., Strachan D., Thallapally P.K., Westsik J.H., Jr. Closed Fuel Cycle Waste Treatment Strategy, FCRD-MRWFD-2015-000674. PNNL-24114. Richland: Pacific Northwest National Laboratory, 2015. https://www.pnnl.gov/main/ publications/external/technical_reports/PNNL-24114.pdf
  7. Lu X. et al. Effect of ZrO2 on the Structure and Properties of Soda-Lime Silicate Glasses from Molecular Dynamics Simulations // J. Non-Cryst. Solids. 2018. V. 491. P. 141–150. https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2018.04.013
  8. Chen H., Marcial J., Ahmadzadeh M., Patil D., McCloy J.S. Partitioning of Rare Earths in Multiphase Nuclear Waste Glass-Ceramics // Int. J. Appl. Glass Sci. 2020. V. 11. P. 660–675. https://doi.org/10.1111/ijag.15726
  9. Keshavarzi A., Russel C. The Effect of TiO2 and ZrO2 Addition on the Crystallization of Ce3+ Doped Yttrium Aluminium Garnet from Glasses in the System Y2O3/Al2O3/SiO2/AlF3 // Mater. Chem. Phys. 2012. V. 132. № 2. P. 278–83. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2011.11.012
  10. Guo Y., Liu C., Wang J., Ruan J., Li X., Han J., Xie J. Effect of ZrO2 Crystallization on Ion Exchange Properties in Aluminosilicate Glass // J. Eur. Ceram. Soc. 2020. V. 40. № 5. P. 2179–2184. https://doi.org/10.1016/j.jeurceramsoc.2020.01.001
  11. Eremyashev V.E., Zherebtsov D.A., Osipova L.M., Danilina E.I. Thermal Study of Melting, Transition and Crystallization of Rubidium and Caesium Borosilicate Glasses // Ceram. Int. 2016. V. 42. P. 18368–18372. https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2016.08.169
  12. Еремяшев В.Е., Мазур А.С., Толстой П.М., Осипова Л.М. Исследование особенностей структуры рубидиевых боросиликатных стекол методом ЯМР-спектроскопии // Неорган. материалы. 2019. Т. 55. № 5. С. 538–543. https://doi.org/10.1134/S0020168519050054
  13. Eremyashev V.E., Zherebtsov D.A., Brazhnikov M.P., Zainullina R.T., Danilina E.I. Cerium Influence on the Thermal Properties and Structure of High-Alkaline Borosilicate Glasses // J. Therm. Anal. Calorim. 2020. V. 139. № 2. P. 991–997.
  14. Arima M., Edgar A.D. Stability of Wadeite (Zr2K4Si6O18) under Upper Mantle Conditions: Petrological Implications // Contr. Mineral. Petrol. 1980. V. 72. № 2. P. 191–195. https://doi.org/10.1007/bf00399479
  15. Fewox C.S., Kirumakki S.R., Clearfield A. Structural and Mechanistic Investigation of Rubidium Ion Exchange in Potassium Zirconium Trisilicate // Chem. Mater. 2007. V. 19. № 3. P. 384–392. https://doi.org/10.1021/cm061835x
  16. Lafuente B., Downs R.T., Yang H., Stone N. The Power of Databases: the RRUFF Project // Highlights in Mineralogical Crystallography / Eds. Armbruster T., Danisi R.M. Berlin: Gruyter, 2015. P. 1–30. http://rruff.info
  17. Kyono A., Kimata M. Refinement of the Crystal Structure of a Synthetic Non-Stoichiometric Rb-Feldspar // Miner. Mag. 2001. V. 65. № 4. P. 523–531. https://doi.org/10.1180/002646101750377542
  18. Nakamoto K. Infrared and Raman Spectra of Inorganic and Coordination Compounds // Handbook of Vibrational Spectroscopy. N. Y.: Wiley, 1986. 484 p. https://doi.org/10.1002/0470027320.s4104
  19. Еремяшев В.Е., Осипов А.А., Осипова Л.М. Изучение влияния замещения катиона натрия катионами щелочноземельных металлов на структуру боросиликатных стекол // Стекло и керамика. 2011. № 7. С. 3–7. https://doi.org/10.1007/s10717-011-9353-5
  20. Wan J., Cheng J., Lu P. The Coordination State of B and Al of Borosilicate Glass by IR Spectra // J. Wuhan Univ. Technol. Mater. 2008. V. 23. P. 419–421. https://doi.org/10.1007/s11595-007-3419-9

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
2.

Download (2MB)
3.

Download (2MB)
4.

Download (2MB)
5.

Download (333KB)
6.

Download (426KB)
7.

Download (125KB)

Copyright (c) 2023 В.Е. Еремяшев, Г.Г. Кориневская, М.А. Рассомахин, Д.Е. Живулин

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».