Исследование сорбции кремния на катализаторах защитного слоя в процессе гидроочистки дизельного топлива

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Проведено тестирование двух синтезированных Ni-Mo катализаторов защитного слоя (КЗС-1, КЗС-2), различающихся текстурными характеристиками и, в качестве сравнения, одного Co-Mo промышленного катализатора основного слоя (КОС-1) в процессе гидроочистки дизельного топлива с повышенной концентрацией кремния (200 ppm). Физико-химические характеристики катализаторов до и после процесса гидроочистки исследовали методами низкотемпературной адсорбции азота, РФЭС и атомно-эмиссионной спектроскопии с индуктивно-связанной плазмой. Сделана оценка максимальной (статической) емкости по кремнию и времени защитного действия слоя катализатора. Показано, что активность в реакциях превращения серы и азота для исследованных катализаторов снижается в ряду КОС-1 > КЗС-1 > КЗС-2, а адсорбционные свойства по отношению к кремнию близки. На основе зависимости каталитических и адсорбционных свойств катализаторов сделан вывод, что использование высокоактивных катализаторов в защитных слоях неэффективно ввиду значительной потери их активности в результате дезактивации загрязняющими веществами, в частности кремнием.

Об авторах

П. П. Дик

Институт катализа им. Г. К. Борескова Сибирского отделения РАН

Email: dik@catalysis.ru
630090, г. Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, д. 5

С. И. Решетников

Институт катализа им. Г. К. Борескова Сибирского отделения РАН

630090, г. Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, д. 5

И. С. Голубев

Институт катализа им. Г. К. Борескова Сибирского отделения РАН

630090, г. Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, д. 5

Р. В. Петров

Институт катализа им. Г. К. Борескова Сибирского отделения РАН

630090, г. Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, д. 5

А. С. Носков

Институт катализа им. Г. К. Борескова Сибирского отделения РАН

630090, г. Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, д. 5

Список литературы

  1. Rome C., Hueston T. Silicone in the oil and gas industry // Compos. Int. 2002. № 53. P. 1
  2. Kremer L. N. Foam control methods in delayed cokers // PTQ. 2002. N 7. P. 65–68.
  3. Chainet F., Le Meur L., Lienemann C. P., Ponthus J., Courtiade M., Donard O. F. X. Characterization of silicon species issued from PDMS degradation under thermal cracking of hydrocarbons: Part 1 — Gas samples analysis by gas chromatography-time of flight mass spectrometry // Fuel. 2013. V. 111. P. 519–527. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2013.03.046
  4. Olsen C. The ART of trapping silicon and arsenic // PTQ. 2013. February. P. 1–4.
  5. Kellberg L., Zeuthen P., Jakobsen H. J. Deactivation of HDT catalysts by formation of silica gels from silicone oil. Characterization of spent catalysts from HDT of coker naphtha using 29Si and 13C CP/MAS NMR // J. Catal. Acad. Press. 1993. V. 143. N 1. P. 45–51. https://doi.org/10.1006/JCAT.1993.1252
  6. Vaiss V. S., Fonseca C. G., Antunes F. P. N., Chinelatto L. S., Chiaro S. S. X., Souza W. F., Leitão A. A. Experimental and theoretical study of deactivated HDT catalysts by Si species deposited on their surfaces: Models proposition, structural and thermodynamic analysis // J. Catal. Elsevier Inc., 2020. V. 389. P. 578–591. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.06.007
  7. Cabrera-Codony A., Montes-Morán M.A., Sánchez-Polo M., Martín M. J., Gonzalez-Olmos R. Biogas upgrading: Optimal activated carbon properties for siloxane removal // Environ. Sci. Technol. 2014. V. 48. N 12. P. 7187–7195. https://doi.org/10.1021/es501274a
  8. Pérez-Romo P., Navarrete-Bolaños J., Aguilar-Barrera C., Angeles-Chavez C., Laredo G. C. Morphological and structural study of the Si deposition on the sulfided NiMo/γ-Al2O3 catalyst: Effect on the support // Appl. Catal. A: General. 2014. V. 485. P. 84–90. https://doi.org/10.1016/J.APCATA.2014.07.038
  9. Kressmann S. Morel F. Harle V., Kasztelan S. Recent developments in fixed-bed catalytic residue upgrading // Catal. Today. 1998. V. 43. N 3–4. P. 203–215. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(98)00149-7
  10. Zeuthen P. Schmidt M., Rasmussen H., Moyse B. The benefits of cat feed hydrotreating and the impact of feed nitrogen on catalyst stability // NPRA Annu. Meet. Tech. Pap. 2010. V. 2. August. P. 818–833
  11. Nadeina K. A., Kazakov M. O., KovalУskaya A. A., Danilova I. G., Cherepanova S. V., Danilevich V. V., Gerasimov E. Y., Prosvirin I. P., Kondrashev D. O., Kleimenov A. V., Klimov O. V., Noskov A. S. Influence of alumina precursor on silicon capacity of NiMo/γ-Al2O3 guard bed catalysts for gas oil hydrotreating // Catal. Today. Elsevier, 2020. V. 353. N 1. P. 53–62. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2019.10.028
  12. Болдушевский Р. Э., Гусева А. И., Виноградова Н. Я., Наранов Е. Р., Максимов А. Л., Никульшин П. А. Оценка гидрообессеривающей активности при разработке катализаторов деметаллизации тяжелого нефтяного сырья // ЖПХ. 2018. Т. 91. № 12. С. 1784–1789. https://doi.org/10.1134/S0044461818120137 [Boldushevskii R. E., Guseva A. I., Vinogradova N. Y., Naranov E. R., Maksimov A. L., Nikulʹshin P. A. Evaluation of the hydrodesulfurization activity in development of catalysts for demetallization of heavy petroleum feedstock // Russ. J. Appl. Chem. 2018. V. 91. N 12. P. 2046–2051. https://doi.org/10.1134/S1070427218120170].
  13. Li H., Li M., Nie H. Tailoring the surface characteristic of alumina for preparation of highly active NiMo/Al2O3 hydrodesulfurization catalyst // Micropor. Mesopor. Mater. 2014. V. 188. P. 30–36. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2014.01.003
  14. Nama S., Namkoong W., Kang J. H., Park J. K., Lee N. Adsorption characteristics of siloxanes in landfill gas by the adsorption equilibrium test // Waste Manag. Elsevier Ltd, 2013. V. 33. N 10. P. 2091–2098. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2013.03.024
  15. Голубев И. С., Решетников С. И., Дик П. П., Петров Р. В., Мик И. А., Носков А. С. Влияние температуры процесса гидроочистки дизельного топлива на сорбцию кремния на NiMo/Al2O3-катализаторе // Катализ в нефтеперераб. пром-cти. 2025. C. 90–97. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2025-3-90-97
  16. Novaes L., Resende N., Salim V., Secchi A. Modeling, simulation and kinetic parameter estimation for diesel hydrotreating // Fuel. Elsevier, 2017. V. 209. P. 184–193. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2017.07.092
  17. Александров П. В., Бухтиярова Г. А., Решетников С. И. Исследование влияния добавок газойля коксования к прямогонной дизельной фракции на процесс гидроочистки в присутствии CoMo/Al2O3 катализатора // ЖПХ. 2019. Т. 92. № 8. С. 993–999 [Aleksandrov P. V., Bukhtiyarova G. A., Reshetnikov S. I. Study of the influence exerted by addition of coker gas oil to straight-run gas oil on the process of hydrotreating in the presence of CoMo/Al2O3 catalyst // Russ. J. Appl. Chem. 2019. V. 92. N 8. P. 1077–1083. https://doi.org/10.1134/S1070427219080044].
  18. Петров Р. В., Решетников С. И., Дик П. П., Голубев И. С., Носков А. С. Влияние скорости подачи дизельной фракции на удаление кремния катализатором защитного слоя // Теорет. основы хим. технологии. 2025. Т. 59. № 1. С. 77–85. https://doi.org/10.31857/S0040357125010094
  19. Дик П. П., Голубев И. С., Решетников С. И., Петров Р. В., Носков А. С. Зависимость защитных свойств катализатора гидроочистки дизельного топлива от содержания в сырье декаметилциклопентасилоксана // Нефтехимия. 2024. Т. 64. № 5. С. 464–470. https://doi.org/10.31857/S0028242124050047
  20. Reshetnikov S., Kurzina I., Livanova A., Meshcheryakov E., Isupova L. Effect of Li, Na and K modification of alumina on its physical and chemical properties and water adsorption ability // Materials. 2019. V. 12. N 24. P. 4212:1-13. https://doi.org/10.3390/ma12244212
  21. Кельцев Н. В. Основы адсорбционной техники / Н. В. Кельцев. 2-е изд., перераб. и доп. М.: Химия, 1984. 592 с.
  22. Soethoudt J., Crahaij S., Conard T., Delabie A. Impact of SiO2 surface composition on trimethylsilane passivation for area-selective deposition // J. Mater. Chem. C. 2019. V. 7. N 38. P. 11911–11918. https://doi.org/10.1039/c9tc04091a
  23. Kaur A., Chahal P., Hogan T. Selective fabrication of SiC/Si diodes by excimer laser under ambient conditions // IEEE Electron Device Lett. 2016. V. 37. N 2. P. 142–145. https://doi.org/10.1109/LED.2015.2508479
  24. Xia J., Qin Y., Wei X., Li L., Li M., Kong X., Xiong S., Cai T., Dai W., Lin C.-T., Jiang N., Fang S., Yi J., Yu J. Enhanced thermal conductivity of polymer composite by adding fishbone-like silicon carbide // Nanomaterials. 2021. V. 11. N 11. P. 2891. https://doi.org/10.3390/nano11112891

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».