Электронное состояние родия в катализаторах окислительного карбонилирования метана в уксусную кислоту на основе Rh/НZSM-5: влияние добавок меди и цинка

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методами инфракрасной спектроскопия диффузного отражения адсорбированного монооксида углерода и рентгеновской абсорбционной спектроскопии исследовано влияние второго легирующего металла (Zn, Cu) на электронное состояние и локальную структуру родия на поверхности цеолитного катализатора Rh/НZSM-5. Установлено, что введение меди и цинка способствует повышению устойчивости родия к агрегации (образованию кластеров) в условиях реакции окислительного карбонилирования метана в уксусную кислоту. По сравнению с монометаллическим катализатором Rh/НZSM-5, где одноатомные родиевые центры частично агрегируются в кластеры, в случае Rh-Zn/НZSM-5 доля Rh0 уменьшается в два раза, а в случае Rh-Cu/НZSM-5 кластеризация Rh не происходит. Стабилизирующее действие Cu обусловлено взаимодействием катионов меди и родия на поверхности цеолита.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

М. И. Шилина

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

Email: batova.ti@ips.ac.ru

Faculty of Chemistry

Россия, Москва

Е. В. Храмов

Национальный исследовательский центр “Курчатовский институт”

Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

Т. И. Батова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

Н. В. Колесниченко

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Kumar P., Al-Attas T.A., Hu J., Kibria M.G. // ACS Nano. 2022. V. 16. P. 8557. https://doi.org/10.1021/acsnano.2c02464
  2. Shi Y.J., Zhou Y.W., Lou Y. et al. // Adv. Sci. 2022. V. 9. P. 2201520. https://doi.org/10.1002/advs.202201520
  3. Moteki T., Tominaga N., Ogura M. // Appl. Cat. B: Env. 2022. V. 300. P. 120742. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120742
  4. Oda A., Horie M., Murata N. et al. // Catal. Sci. Technol. 2022. V. 12. P. 5488. https://doi.org/10.1039/d2cy01471h
  5. Kou Z., Zang W., Wang P. et al. // Nanoscale Horiz. 2020. V. 5. P. 757. https://doi.org/10.1039/D0NH00088D
  6. Ji Sh., Chen Y., Wang X. et al. // Chem. Rev. 2020. V. 120. P. 11900. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00818
  7. Ye Ch., Zhang N., Wang D., Li Y. // Chem. Commun. 2020. V. 56. P. 7687. https://doi.org/10.1039/D0CC03221B
  8. Xiong H., Datye A.K., Wang Y. // Adv. Mater. 2021. V. 33. P. 2004319. https://doi.org/10.1002/adma.202004319
  9. Alvarez-Galvan C., Melian M., Ruiz-Matas L. et al. // Front. Chem. 2019. V. 7. P. 104. https://doi.org/10.3389/fchem.2019.00104
  10. Hou Y., Nagamatsu Sh., Asakura K. et al. // Commun. Chem. 2018. V. 1. P. 41. https://doi.org/10.1038/s42004-018-0044-9
  11. Prieto G., Zečevic J., Friedrich H. et al. // Nat. Mater. 2013. V. 12. P. 34. https://doi.org/10.1038/nmat3471
  12. Feng S., Song X., Ren Zh., Ding Y. // Ind. Eng. Chem. Res. 2019. V. 58. P. 4755. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.8b05402
  13. Batova T.I., Stashenko A.N., Obukhova T.K. et al. // Micropor. Mesopor. Mater. 2023. V. 366. P. 112953. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2023.112953
  14. Pappas D.K., Borfecchia E., Dyballa M. et al. // Chem. Cat. Chem. 2019. V. 11. P. 621. https://doi.org/10.1002/cctc.201801542
  15. Zhang P., Yang X., Hou X. et al. // Catal. Sci. Technol. 2019. V. 9. P. 6297. https://doi.org/10.1039/C9CY01749F
  16. Mahyuddin M.H., Tanaka S., Shiota Y., Yoshizawa K. // Bull. Chem. Soc. Jpn. 2020. V. 93. P. 345. https://doi.org/10.1246/bcsj.20190282
  17. Wang S., Guo Sh., Luo Y. et al. // Catal. Sci. Technol. 2019. V. 9. P. 6613. https://doi.org/10.1039/C9CY01803D
  18. Matsubara H., Tsuji E., Moriwaki Y. et al. // Catal. Lett. 2019. V. 149. P. 2627. https://doi.org/10.1007/s10562-019-02855-y
  19. Chernyshov A.A., Veligzhanin A.A., Zubavichus Y.V. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 2009. T. 603. P. 95. https://doi.org/10.1016/j.nima.2008.12.167
  20. Newville M. // J. Synchrotron Radiat. 2001. V. 8. P. 96. https://doi.org/10.1107/S0909049500016290
  21. Kolesnichenko N.V., Batova T.I., Stashenko A.N. et al. // Microporous Mesoporous Mater. 2022. V. 344. P. 112239. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2022.112239
  22. Ivanova E., Mihaylov M., Thibault-Starzyk F. et al. // Catal. 2005. V. 236. P. 168. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2005.09.017
  23. Hadjiivanov K., Ivanova E., Dimitrov L., Knözinger H. // J. Molec. Struct. 2003. V. 661–662. P. 459. https://doi.org/10.1016/j.molstruc.2003.09.007
  24. Osuga R., Saikhantsetseg B., Yasuda S. et al. // Chem. Commun. 2020. V. 56. P. 5913. https://doi.org/10.1039/D0CC02284E
  25. Davydov A. Edited by Sheppard N. Molecular Spectroscopy of Oxide Catalyst Surfaces. England: John Wiley & Sons Ltd, Chichester, 2003. P. 668. https://doi.org/10.1016/s1351-4180(03)01049-3
  26. Hadjiivanov K.I., Vayssilov G.N. // Adv. Catal. 2002. V. 47. P. 307. http://dx.doi.org/10.1016/0920-5861(95)00163-8
  27. Asokan C., Thang H., Pacchioni G., Christopher P. // Catal. Sci. Technol. 2020. V. 10. P. 1597. https://doi.org/10.1039/D0CY00146E
  28. Matsubu J.C., Yang V.N., Christopher P. // J. Am. Chem. Soc. 2015. V. 137. P. 3076. https://doi.org/10.1021/ja5128133
  29. Шилина М.И., Обухова Т.К., Батова Т.И., Колесниченко Н.В. // Журн. физ. химии. 2023. Т. 97. № 7. С. 944. https://doi.org/10.31857/S0044453723070269 [Shilina M.I., Obukhova T.K., Batova T.I., Kolesnichenko N.V. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2023. V. 97. № 7. P. 1387. https://doi.org/10.1134/S0036024423070269]
  30. Субботин А.Н., Жидомиров Г.М., Субботина И.Р., Казанский В.Б. // Кинетика и катализ. 2013. Т. 54. № 6. С. 786. https://doi.org/10.7868/S0453881113060130 [Subbotin A.N., Zhidomirov G.M., Subbotina I.R., Kazansky V.B. // Kinet. Catal. 2013. V. 54. № 6. Р. 744. https://doi.org/10.1134/s002315841306013x]
  31. Palomino G.T., Fisicaro P., Bordiga S. et al. // J. Phys. Chem. B. 2000. V. 104. P. 4064. https://doi.org/10.1021/jp993893u
  32. Ikuno T., Grundner S., Jentys A. et al. // J. Phys. Chem. C. 2019. V. 123. P. 8759. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.8b10293
  33. Sushkevich V.L., van Bokhoven J.A. // Chem. Commun. 2018. V. 54. P. 7447. https://doi.org/10.1039/c8cc03921f
  34. Lamberti C., Groppo E., Spoto G. et al. // Adv. Catal. 2007. V. 51. P. 1. https://doi.org/10.1016/S0360-0564(06)51001-6
  35. Ivanin I.A., Udalova O.V., Kaplin I.Yu., Shilina M.I. // Applied Surface Science. 2024. V. 655. P. 159577. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.159577
  36. Skinner W.M., Prestidge C.A., Smart R.St.C. // Surf. Interf. Anal. 1996. V. 24. P. 620. https://doi.org/10.1002/(SICI)1096-9918(19960916)24:9<620:: AID-SIA151>3.0.CO;2-Y
  37. Carrasco E., Oujja M., Sanz M. et al. // Microchem J. 2018. V. 137. P. 381. https://doi.org/10.1016/j.microc.2017.11.014

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. XANES- (а) и EXAFS-спектры (б) на К-крае Rh исходных и отработанных родийсодержащих катализаторов: Rh/НZ, Rh-Cu/HZ и Rh-Zn/HZ.

Скачать (420KB)
Метаданные
3. Рис. 2. XANES- (а) и EXAFS-спектры (б) на K-крае Zn для исходного и отработанного биметаллических катализаторов Rh-Zn/НZ.

Скачать (272KB)
Метаданные
4. Рис. 3. XANES- (а) и EXAFS-спектры (б) на K-крае Cu для исходного и отработанного биметаллических катализаторов Rh-Cu/НZ.

Скачать (288KB)
Метаданные
5. Рис. 4. ИК-спектры ДО адсорбированного СО на цинк и родий содержащих образцах: Zn/HZ (1) и Rh-Zn/HZ (2), Rh/HZ (3) и немодифицированном HZ (4) при равновесном давлении 3 Торр, 298К; k – волновое число, ε – поглощение.

Скачать (291KB)
Метаданные
6. Рис. 5. ИК-спектры ДО адсорбированного СО на медь- и родийсодержащих образцах: Сu/HZ (1) и Rh-Cu/HZ (2), Rh/HZ (3) и немодифицированном HZ (4) при давлении 3 Торр; k – волновое число, ε – поглощение.

Скачать (284KB)
Метаданные
7. Рис. 6. ИК-спектры ДО адсорбированного СО на медь- и родийсодержащих образцах: Сu/HZ (1) и Rh-Cu/HZ (2), Rh/HZ (3) при адсорбции 5 мкмоль/г СО (a). Спектры 3 и 2, приведенные в увеличенном масштабе, и их разностный спектр (б).

Скачать (360KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».