Физико-химические свойства и активность катализатора Mn/γ-Al2O3 в процессе превращения пропана в олефиновые углеводороды

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Описаны физико-химические и каталитические свойства γ-Al2O3, модифицированного марганцем. С помощью метода термопрограммированной десорбции аммиака получены данные о кислотных характеристиках Mn-cодержащих катализаторов и установлено, что они отличаются друг от друга распределением и соотношением кислотных центров разного типа. Методом просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения исследована морфология и структура частиц катализаторов Mn/γ-Al2O3 и показано, что модифицирование γ-Al2O3 марганцем не приводит к существенному их изменению. Установлено, что наибольшее количество олефиновых углеводородов в процессе превращения пропана при 650°C образуется на γ-Al2O3, содержащем 4.0% марганца, и составляет 37.8% при конверсии 58%, при этом селективность образования низших олефинов достигает 64.2%. Методом дифференциального термического анализа определено количество и установлена природа коксовых отложений, образующихся на поверхности Mn-cодержащих катализаторов в ходе протекания реакции дегидрирования пропана. Показано, что в процессе проведения реакции происходит формирование углеродных нановолокон вблизи поверхности катализатора и слоев графитоподобного углерода на поверхности частиц Al2O3.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. А. Восмериков

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Автор, ответственный за переписку.
Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

А. А. Степанов

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

Л. Н. Восмерикова

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

Е. Ю. Герасимов

Федеральный исследовательский центр, Институт катализа им. Г. К. Борескова РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 630090, Новосибирск

А. В. Восмериков

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

Список литературы

  1. Левин В.О., Потехин В.М., Кудимова М.В. // Нефтепереработка и нефтехимия. Научно-технические достижения и передовой опыт. 2017. Т. 6. С. 28.
  2. Погосян Н.М., Погосян М.Д., Шаповалова О.В. и др. // Нефтегазохимия. 2016. Т. 2. С. 38.
  3. Волкова А.В. Рынок базовых продуктов нефтехимии: олефины и ароматические углеводороды. М.: Национальный исследовательский университет Высшая школа экономики, 2019. 70 с.
  4. Xieqing W., Chaogang X., Zaiting L., Genquan Z. // Practical Advances in Petroleum Processing. 2006. P. 1063.
  5. Yoshimura Y., Kijima N., Hayakawa T. et al. // Catal. Surv. Jpn. 2000. V. 4. P. 157.
  6. Akah A., Williams J., Ghrami M. // Catalysis Surveys from Asia. 2023. V. 4. P. 265.
  7. Fakhroleslam M., Sadrameli S.M. // Fuel. 2019. V. 252. P. 553.
  8. Жоров Ю.М. // Нефтехимия. 1984. Т. 24. № 1. С. 38.
  9. Мухина Т.Н., Барабанов Н.Л., Бабаш С.Е. Пиролиз углеводородного сырья. М.: Химия, 1987. 240 с.
  10. Черных С.П., Адельсон С.В., Мухина Т.Н. // Нефтехимия. 1991. Т. 31. С. 688.
  11. Chen S., Chang X., Sun G., Zhang T. et al. // Chem. Soc. Rev. 2021. V. 5. P. 3315.
  12. Liu S., Zhang B., Liu G. // Reaction Chemistry & Engineering. 2021. V. 6. № 1. P. 9.
  13. Sattler J.J., Ruiz-Martinez J., Santillan-Jimenez E., Weckhuysen B.M. // Chemical Reviews. 2014. V. 519. № 114. P. 10613.
  14. Бабак В.Н., Бабак Т.Б., Закиев С.Е., Холпанов Л.П. // Теорет. осн. хим. технологии. 2009. Т. 43. № 1. С. 78.
  15. Rodemerck U., Stoyanova M., Kondratenko E.V., Linke D. // J. Catal. 2017. V. 352. P. 256.
  16. Choi S.-W., Kim W.-G., So J.-S., Moore J.S. et al. // J. Catal. 2017. V. 345. P. 113.
  17. Chen C., Hu Z., Ren J., Zhang S. et al. // ChemCatChem. 2019. V. 11. P. 868.
  18. Estes D.P., Siddiqi G., Allouche F., Kovtunov K.V. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2016. V. 138. P. 14987.
  19. Галанов С.И., Галанов А.И., Смирнов М.Ю., Сидорова О.И. и др. // Изв. Томского политех. ун-та. 2005. Т. 308. № 1. С. 126.
  20. Цырульников П.Г. // Росс. хим. журн. 2007. Т. 51. № 4. С. 133.
  21. Усачев Н.Я., Харламов В.В., Казаков А.В., Беланова Е.П. и др. // Сб. матер. Научно-экспертного совета при Председателе Совета Федерации Федерального Собрания Российской Федерации. 2010. С. 126.
  22. Delmastro A., Gozzelino G., Mazza D. et al. // J. of the Chemical Society. Faraday Transactions. 1992. V. 88. № 14. P. 2065.
  23. Kim S.-M., Lee Y.-J., Bae J.W. et al. // Applied Catalysis A: General. 2008. V. 348. № 1. P. 113.
  24. Morterra C., Magnacca G.A. // Catalysis Today. 1996. V. 27. № 3–4. P. 497.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Дифрактограммы γ-Al2O3 с различным содержанием Mn: 0.0 (1), 2.0 (2), 4.0 (3), 8.0 (4) и 12.0 мас. % (5).

Скачать (394KB)
Метаданные
3. Рис. 2. ИК-спектры γ-Al2O3 с различным содержанием Mn: 0.0 (1), 2.0 (2), 4.0 (3), 8.0 (4) и 12.0 мас. % (5).

Скачать (254KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Снимки ПЭМ катализатора 2.0% Mn/γ-Al2O3: а – кристаллическая структура, б – HAADF-STEM-изображение морфологии агломератов частиц, в-элементная карта распределения алюминия и марганца, соответствующая области на рис. б.

Скачать (776KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Снимки ПЭМ катализатора 8.0% Mn/γ-Al2O3: а – кристаллическая структура, б – HAADF-STEM изображение морфологии агломератов частиц, в-элементная карта распределения алюминия и марганца, соответствующая области на рис. б, г – спектр EDX с соответствующей области рис. 4в, выделенной красным кружком.

Скачать (895KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Снимки ПЭМ частиц катализатора 8.0% Mn/γ-Al2O3 до реакции – а и после реакции – б, стрелками показаны фрагменты УНВ. Снимки ПЭМ катализатора 2.0% (в) и 8.0% Mn/γ-Al2O3 (г) после катализа, стрелками показаны УНВ.

Скачать (904KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Кривые ТА катализаторов после обработки пропаном: а – исходный γ-Al2O3, б – 8.0% Mn/γ-Al2O3

Скачать (397KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».